1.1开题依据
含氮杂环类配体的配合物通常是吡啶及其衍生物与过渡金属配合物,含氮杂环类配体种类繁多,它们不仅与Ca盐反应生成二文网状配合物[11],还能与Cu,Zn,Co,Ag盐反应生成配位配合物;在催化和分离[12]方面有很好的应用前景,本实验采用双氮配体镍基加氢制备催化剂[13]。
金属有机微孔、介孔[14]、多孔配位聚合物[15]的重要应用之一就是作为催化材料的研究,该领域的研究对于新材料的开发具有很重要的意义。金属有机配位聚合物相比于传统的分子筛材料具有一些更优越的性能。金属有机配位聚合物的合成包括柔性有机配体[16],这些配体的长短、取代基的不同都可以有效的调节配合物的结构和孔洞的大小,更有利于合成和设计出多种多样新的结构;另一方而,在已报道的配合物中很多都具有良好的热稳定性,这是任何分子筛[17]无法达到的一个重要性能。
1.1开题依据
含氮杂环类配体的配合物通常是吡啶及其衍生物与过渡金属配合物,含氮杂环类配体种类繁多,它们不仅与Ca盐反应生成二文网状配合物[11],还能与Cu,Zn,Co,Ag盐反应生成配位配合物;在催化和分离[12]方面有很好的应用前景,本实验采用双氮配体镍基加氢制备催化剂[13]。
金属有机微孔、介孔[14]、多孔配位聚合物[15]的重要应用之一就是作为催化材料的研究,该领域的研究对于新材料的开发具有很重要的意义。金属有机配位聚合物相比于传统的分子筛材料具有一些更优越的性能。金属有机配位聚合物的合成包括柔性有机配体[16],这些配体的长短、取代基的不同都可以有效的调节配合物的结构和孔洞的大小,更有利于合成和设计出多种多样新的结构;另一方而,在已报道的配合物中很多都具有良好的热稳定性,这是任何分子筛[17]无法达到的一个重要性能。
1.2文献综述
2009年, HuppJ.T.等人很成功的将金属有机孔洞配位聚合物ZnPO-MOF应用于酞基分子转化[18](图1.3)。他们研究分析了3-吡啶甲醇(3-PC)和N-乙酞基咪唑之间通过ZnPO-MOF催化后发生酸基转换反应的催化效率要比未经过催化的反应速率高达2420倍左右,还比较了N-乙酞基咪唑和吡啶甲醇(PC)各异构体分别反应以后的催化结果。研究表明,由于znPO-MOF金属框架上的zn与吡啶甲醇(PC)发生相互作用,使得吡啶甲醇(PC)各异构体采取的方向也是各不相同的,这导致了znPo-MoF对3-吡啶甲醇(3-PC)的催化活性要比4-吡啶甲醇(4-Pe)和2-吡啶甲醇(2-pC)的催化活性要高很多[19](图1.4)。
(图1.3配位聚合物ZnPO-MOF的合成反应)
(图1.4配位聚合物znPO-MOF催化N-乙酞基咪唑和吡啶甲醇(PC)发生酞基转化反应以及吡啶甲醇甲(PC)各异构体的催化效率比较)
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