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有机碱2,2-联吡啶和邻菲罗啉制备镍基加氢催化剂的研究 第4页

更新时间:2016-10-26:  来源:毕业论文
1.3金属配合物
大自然赋予我们的化学元素用一张元素周期表可以概括。在传统的研究分类中,元素周期表中的元素在材料方面的利用明显的分为两大领域:无机材料和有机含碳材料。在配位化学发展以前,这两大领域的界限是如此分明,以致于用“鸿沟”来形容并不为过。配位化学的发展为“填平”这个“鸿沟”提供了一个重要的平台。作为配位化学发展的重要成果之一,配位聚合物的高速发展使之在选择性催化、分子识别[20]、气体储存、离子交换、超高纯度分离[21]、传导、光电、新型半导体、磁体和芯片开发等领域显示了广泛的应用前景。而且配位聚合物结构的调节可以通过配体的设计来进行,所得到的材料与以前的也有着明显不同。
1.3.1金属离子与配体
与常规的高分子聚合物不同,配位聚合物的网络结构的本质是具有各自连接数的配体结点和金属离子结点的组合,因此金属离子与配体本身是影响该网络结
构的最重要因素。对于金属离子而言,在周期表中的绝大多数离子的配位几何构型、配位数、配位能力等已经研究的比较清楚。因此,目前在配位聚合物的构筑方面更多关注的是配体设计。
对于配体,影响配位聚合物结构的具体方面包括:l)、配位原子的种类、数
目;2)、配位原子之间的距离:3)、配体的几何形状异构以及配位原子的分布:
4)、金属离子与配体间的比例等。选择和设计新型的配体是获得新型配位聚合物
材料的最重要途径之一当然,尽管金属离子和配体是最重要的因素,但是前面提到的外部因素对配位聚合物的结构走向的影响也不可忽视。在一定程度上,外部条件的控制能够部分调控配位聚合物的网络结构[22]。本文来自辣'文)论'文`网,毕业论文 www.751com.cn 加7位QQ324~9114找原文
1.3.2配位聚合物的作用力
配位聚合物是金属与有机配体通过自组装形成的。这种自组装方式既取决于金属离子和配体在空间的排列方式,也取决于结构单元间作用力。结构单元间作用力主要包括配位键、金属-金属键以及弱相互作用如氢键、π-π堆积[23]、静电作用等。这些分子间作用力往往是同时存在、协同作用,使得配位聚合物的结构更加复杂、多样化。
作为配位聚合物中最重要的分子间作用力,配位键是通过中心金属离子与配体的孤对电子的作用形成的,是形成配位聚合物的前提。对于金属-金属键,在一些过渡金属离子如钻、铬、铜、银的配位聚合物中较为常见。由于金属离子和配体的多样性,人们可以根据金属离子的特征和配体的结构进行配位聚合物设计,构造出结构和物理化学性质丰富的新型配位聚合物材料。
氢键是一个强度适中、具有明确方向性的长程作用力,对配位聚合物结构的形成起着巨大的作用,常被认为是形成配位聚合物的桥梁。以分子(或离子)为模板,通过氢键将分子(或离子)组装成具有一文或多文结构的分子聚集体是超分子化学和晶体工程学等相关领域的重要研究内容。除了常规的氢键x-H  Y外(x和Y为F,o,N,cl或c等电负性较高的原子),随着超分子化学的发展,还发现了几种对配位聚合物体系的构筑起到了不容忽视的作用的非常规氢键[24]。

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