摘要本文探究了WO3掺杂对CeO2/TiO2催化剂NH3-SCR活性的影响机制。WO3掺杂显著提高了CeO2/TiO2催化剂低温段的SCR反应活性。反应物单独氧化和程序升温脱附研究显示，WO3掺杂提高了CeO2/TiO2催化剂高温段的NH3氧化能力和低温段吸附NOx的能力。已有研究表明，催化剂表面SCR反应过程服从Eley-Rideal机制和Langmuir-Hinshelwood机制。本文通过构建稳态动力学模型，得到反应速率常数kSCR-ER和kSCR-LH，并通过反应动力学研究发现，WO3掺杂同时提高了CeO2/TiO2催化剂低温段的kSCR-ER和kSCR-LH，说明WO3掺杂后，NO通过E-R机制和L-H机制还原成N2的过程均得到促进。因此，WO3掺杂提高了CeO2/TiO2催化剂低温段的SCR活性。26401
关键词 SCR活性 C-O反应速率 快速SCR反应 稳态动力学
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Title Effect of WO3 doping on CeO2/TiO2 catalyst for NH3-SCR
Abstract
The effect of WO3 doping on CeO2/TiO2 catalyst for NH3-SCR was investigated in this study. WO3 doping on CeO2/TiO2 catalyst significantly improved the activity of SCR reaction at low-temperature. According to the separated oxidation experiment and the Temperature Programmed Desorption experiment, WO3 doping on CeO2/TiO2 catalyst increased both the ability of NH3 oxidation at high-temperature and the ability of NOx adsorption at low-temperature. Resent research showed that the SCR reaction followed the Eley-Rideal mechanism and the Langmuir-Hinshelwood mechanism. The model of steady-state kinetic was introduced into this study, and the reaction rate constants of E-R and L-H were attained. According to the steady-state kinetic study, after doping WO3 on CeO2/TiO2, the rate constants of E-R and L-H at low-temperature were both increased, which indicated that the process of the reduction from NO to N2 through E-R mechanism and L-H mechanism were both increased. Therefore, the activity of SCR reaction on CeO2/TiO2 was promoted by WO3.
Keywords Activity of SCR reaction Rate of C-O reaction Fast-SCR reaction Steady-state kinetic study
目 次
1 引言 1
1.1 氮氧化物的来源 1
1.2 氮氧化物的危害 1
1.3 氮氧化物控制技术 1
1.4 V2O5-WO3/TiO2催化剂和CeO2-WO3/TiO2催化剂 2
1.5 研究课题的目的和意义 3
2 实验部分 5
2.1 实验仪器与药品 5
2.2 CeO2-WO3/TiO2催化剂的制备 6
2.3 催化剂活性评价 6
2.4 催化剂表征 7
2.5 NO浓度变化稳态动力学 8
3 实验结果 10
3.1 催化剂活性 10
3.2 XRD 11
3.3 TPD 11
3.4 NH3和NO单独氧化 13
3.5 NO变化稳定动力学 14
4 讨论 17
4.1 反应机理 17
4.2 动力学研究 18
结 论 21
致 谢 22
参考文献 23
1 引言
1.1 氮氧化物的来源
近年来，大气污染已经成为一个突出的环境问题，而氮氧化物（NOx）作为大气中主要污染物更是引起了人们的广泛关注。NOx主要包括N2O、NO、NO2、N2O3、N2O4、N2O5等，其来源可以分为自然污染源和人为污染源。自然污染源主要指雷电、固氮菌固氮作用等自然现象，年氮氧化物生成量约5×108 t；人为污染源主要指工业生产等人类活动，年氮氧化物生成量约为5×107 t。人类活动所产生的NOx中90%以上来自于燃料燃烧，其次来自化工生产中的炸药生产、硝酸生产等[1,2]。据不完全统计，每年全世界氮氧化物总排放量（包括自然形成的NOx）约为6000万吨[3]，我国的氮氧化物总排放量在其中占有很大比例，而且增长迅速：2005年我国的氮氧化物排放量约为1850万吨，2010年排放量已经增至2576万吨。 W掺杂对Ce/Ti催化剂NH3-SCR活性影响探究:http://www.751com.cn/huaxue/lunwen_20579.html