2.4 催化剂加氢催化性能分析方法 8
2.4.1 加氢催化反应实验装置及实验方法 9
2.4.2 Cr(VI)浓度分析法 9
2.4.3 TiO2纳米管加氢催化活性评价方法 9
第三章 实验结果与讨论 10
3.1 催化剂的表征结果及讨论 10
3.1.1 X射线衍射分析(XRD) 10
3.1.2 透射电镜分析(TEM) 11
3.2 相同载钯量Pd/TNT与Pd/P25加氢催化降解Cr(VI)性能比较 11
3.3 载钯TiO2纳米管(Pd/TNT)加氢催化降解Cr(VI)性能分析 12
3.3.1 pH值对Pd/TNT加氢催化性能的影响 12
3.3.2 催化剂用量对Cr(VI)降解的影响 13
3.4 本章小结 14
第四章 建议 14
结 论 16
致 谢 17
参考文献 18
1 绪论
催化加氢还原是一个多相催化过程,以氢气为还原剂,通过负载型贵金属催化剂吸附氢气,然后使水中的污染物被还原的方法。这种负载型贵金属催化剂具有高的活性及选择性。同时,这种方法具有能耗低、易管理操作、催化剂使用量少、贵金属的负载量较低、催化剂寿命长、可循环利用、在常温常压条件下反应等优点,显示出较好的应用前景,而成为近年来学者的研究热点之一。
1.1 Cr(VI)污染现状及处理方法
Cr(VI)引起的环境污染,主要来源于劣质化妆品原料、皮革制剂、金属部件镀铬部分,工业颜料以及鞣革、橡胶和陶瓷原料等;Cr(VI)及其化合物有剧毒,易被人体吸收积蓄,有致癌作用。如误食饮用,可致腹部不适及腹泻等中毒症状;铬为皮肤变态反应原,引起过敏性皮炎或湿疹,患处皮肤搔痒并形成水泡,皮肤过敏者接触铬污染物数天后即可发生皮炎,铬过敏期长达3-6月,湿疹常发生于手及前臂等暴露部份,偶尔也发生在足及踝部,甚至脸部、背部等;呼吸进入,对呼吸道有刺激和腐蚀作用,引起咽炎、支气管炎等,严重时使鼻中隔糜烂,甚至穿孔。水污染严重地区居民,经常接触或过量摄入者,易得鼻炎、结核病、腹泻、支气管炎、皮炎等。
研究发现[1],Cr(VI)的毒性与依赖Cr(VI )浓度刺激产生活性氧有关。铬污染时间在世界范围内并不鲜见,特别是在20世纪70年代,日本、美国都曾发生过严重的铬污染事件。1993年发生在美国加州的铬污染事件,污染导致很多当地居民患上致命疾病,该事件引起了巨大轰动。在我国,也发生过重大铬污染事件,2011年我国云南省曲靖市越州镇陆良化工实业有限公司将1000余吨剧毒化工废料铬渣非法丢放于越州镇山中,导致当地大批牲畜死亡。冶金工业、金属加工电镀、制革、颜料、纺织品生产、印染以及化工等行业每天排放出大量含铬废水,这些废水的排放可造成水体和土壤的污染,直接影响人类饮用水的卫生状况。WHO所规定的饮用水中Cr(VI)的含量标准为1~2μmol• L-1[2],国内有不少地方的饮用水已经受到工业废水的污染,水中Cr(VI)含量严重超标。去除水中Cr(VI)常用方法有离子交换树脂法、化学沉淀法、电化学法、活性炭吸附法[3,4]及微生物法。
1.2 加氢催化技术的基本原理
一般而言,加氢催化反应遵循Langmuir–Hinshelwood模型[5,6],该模型假定整个反应过程中,催化剂表面吸收为速控步。符合该模型反应的浓度-时间曲线为下凹形曲线[7,8],但关于本实验反应的相关研究[9]表明,该曲线为上凹形曲线。这表明很可能存在一种由于Cr(VI)吸附造成催化剂表面酸度下降而导致反应物吸附造成的对反应的抑制效应。 载钯二氧化钛纳米管的制备及其催化活性研究(2):http://www.751com.cn/huaxue/lunwen_3061.html