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ConclusionThe fluorination of nano-HZSM-5 by NH4F solutionresults in dealumination of the zeolite. The higher cal-cination temperature leads to more Al atoms to beremoved from framework positions. The total Bronstedacid sites and total Lewis acid sites decrease after fluo-rination, so does the acid strength. But, the ratio of BT/LT increases with the increasing of calcination temper-ature. A new weak Bronsted acid site is found in thefluorinated catalysts calcined at 400 and 450 C.The methylation of BP with methanol is carried outon the fluorinated nano-HZSM-5 catalysts. The stabilityof catalyst is improved after fluorination, and itincreases gradually with the increase of the calcinationtemperature, which can be ascribed to the decrease ofthe acid strength and the increase of the ratio BT/LT.When the fluorinated nano-HZSM-5 is calcined at500 C, the conversion of BP can keep at about 10% for50 h. So far, the stability of this catalyst is the best forthe methylation of polynuclear aromatic hydrocarbons.AcknowledgementsThis project was sponsored by the Scientific ResearchFoundation for the Returned Overseas Chinese Schol-ars, State Education Ministry, and by New CenturyExcellent Talents in University, and the ExcellentYoung Teachers Program of MOE, P.R.C..
摘要:通过将沸石浸泡在NH4F溶液中来制备一系列氟改性的纳米HZSM-5催化剂。对样品进行XRD, XRF, FTIR-Py, TPD, Al 和Si MAS-NMR等表征。研究煅烧温度对催化剂结构和酸度影响的温度范围为400–500 ℃.当温度增加时，更多的结构铝原子由于氟化而被去除。结果表明，酸中心的数量和酸性强度都降低，但是Bronsted酸中心的总数与Lewis酸中心的总数之比（B_T/L_T）增加。氟改性纳米HZSM-5催化剂在联苯与甲醇的甲基化反应中呈现出更好的稳定性。此外，催化剂的稳定性随着煅烧温度的升高而提高。当氟改性纳米HZSM-5催化剂在500 ℃度煅烧时，在50个小时内联苯的转换可以保持在10%。催化剂稳定性的增强可能是由于酸性强度的降低和B_T/L_T比的增加。
论文网关键词：纳米HZSM-5；稳定性；氟化；煅烧温度；脱铝；甲基化；联苯。
介绍
线性多环芳香烃，比如4-烷基联苯和4，4’二烷基联苯或者ß-烷基萘和ß，ß’-二烷基萘引起了广泛的关注，因为他们可以被作为先进高分子材料的前体。通过使用择形催化剂使联苯与烷基化剂烷化生成4，4’二烷基联苯已经研究了多年并取得了很好的效果。然而，很难通过联苯与甲醇的甲基化一步合成4，4’二烷基联苯。到目前为止，只有少数群体聚焦与以4-烷基联苯和甲醇的甲基化反应制备4，4’二烷基联苯。由于联苯甲基化制4-烷基联苯的反应中4-烷基联苯的选择性太低，联苯的转化率低而且催化剂的稳定性差，该反应很少被研究。Dubuis等人报道，通过微米HZSM-5催化，联苯的转化率低于20%，并且催化剂明显失活。
对于工业应用来说，催化剂需要有较高的稳定性和抗积碳能力。为了提高催化剂的稳定性，已经提出了许多改进方法。沸石脱铝是其中一种有效的方法。根据报道氟化可以引起晶格骨架脱铝，切实用于很多沸石催化剂，例如Y,ZSM-5和HM。这种改性经常会降低Bronsted酸中心的总数与Lewis酸中心的总数，但是会增加剩余框架Bronsted酸中心的强度。此外，在某些反应中，使用拥有最佳氟含量的氟化沸石，可以明显提高催化剂的活性。然而，氟化脱铝会增加催化剂的稳定性却很少被报道。
在一些催化反应中纳米沸石具有比传统微米沸石更高的活性，更强的抗积炭能力和更长的使用寿命。本论文主要研究在联苯与甲醇的甲基化反应中不同煅烧温度对NH4F改性的纳米HZSM-5催化剂的催化性能与稳定性的影响。