那么,要实现CO的催化氧化,必须选择合适的催化剂。因此,关于金催化剂的综述较多[4,6-11],而关于括其它催化剂在内的CO氧化的综述[5,12-15]并不多,且一般都侧重于贵金属催化剂体系的评述。
目前,关于非贵金属CO氧化催化剂的研究种类及相应制备方法还不够多,对其动力学、热力学、催化机理等方面的研究还不够深入,对其催化活性中心尚缺乏清晰、统一的认识。另外,工业生产中急需寻求活性高、稳定性好的非贵金属催化剂,以及通过助剂、载体的选择降低金属组分的含量,提高非贵金属催化剂的催化活性、稳定性和选择性。所以,对非金属催化剂体系进行进一步研究开发有着深远的理论意义和广阔的应用发展空间。
近年来,在研究者等关注下,非贵金属催化剂的研究发展很快,新的研究成果也比较多,本文拟针对非贵金属催化剂上CO氧化进行综述,希望从中得到一些有价值的结果,进一步促进非贵金属催化剂催化CO氧化的研究和开发。并且开发低温活性高、选择性与热稳定性好、堆密度低、易于还原、还原后体积收缩率低、抗毒性能好的长寿命催化剂,尤其是开发预还原型低变催化剂是今后国产低变催化剂研制开发的方向。
1.3 方案论证
CeO2在催化剂中起分散剂的作用,可以提高催化剂中金属活性组分的高度分散性能,增进催化剂的热稳定性和抗烧结能力,CeO2还可以提高此类催化剂的储氧能力,使催化剂的储氧量增加,活性提高。
综上,通过查阅文献,经过一系列的比较,采用浸渍法制备的催化剂,活性组分多数情况下仅仅分布在载体表面上,利用率高、用量少、成本低,这对于实验的效益是非常大的。数小时后再进行烘干、焙烧,最终得到Cu0.6-Co0.4Ce4。另外一方面,我们采用共沉淀法作为对比制得Cu0.6Co0.4Ce4混合催化剂,探究其制备因素与催化CO氧化活性之间的关系。结果表明:通过选择制备方法和严格控制制备条件,可以制得催化活性很高的催化剂。
在本次实验开始之前,我大胆的猜测了以浸渍法制备的催化剂会优于用共沉淀法制备的催化剂首先用Ce(NO3)3•6H2O、Cu(NO3)2•3H2O 、Co(NO3)2•6H2O与氢氧化钠以物质的量之比(Ce(NO3)3•6H2O: Cu(NO3)2•6H2O :Co(NO3)2•6H2O:氢氧化钠=(4:0.6:0.4: 5)混合经研磨、烘干、马弗炉焙烧500℃制备催化剂;接着称取一定量Cu(NO3)2•3H2O作为载体,用CeO2和Co3O4混合焙烧出来的CeCo浸渍Cu(NO3)2•3H2O,经干燥、马弗炉焙烧得到一系列设置为不同温度为500℃、650℃、750℃、800℃Cu-CeCo催化剂,通过催化剂活性评价实验、XRD测试、H2-TPR测试,且与用共沉淀法制备出的相同摩尔比的Cu-Co-Ce催化剂相比较,得出在焙烧500℃时,Cu0.6-Co0.4Ce4催化剂催化效果最佳;最后用Ce(NO3)3•6H2O浸渍在马弗炉中焙烧500℃后研磨混合而成的CoCe催化剂作为载体,经干燥、马弗炉焙烧500℃制备一系列催化剂。
综上,本次实验我考虑采用两种制备方法制备催化剂,其一是用共沉淀法制备一系列500℃、650℃、750℃以及800℃的催化剂,命名为Cu0.6Co0.4Ce4-t;其二为用共沉淀法+浸渍法制备500℃、650℃、750℃以及800℃的新型催化剂,命名为Cu0.6-Co0.4Ce4-t。目前,共沉淀制备工艺制备工艺工业上都在使用,共沉淀制备方法属传统方法,技术成熟,但生产中污染大,本体杂质含量高。因此增加了另一种方法进行对比。相信在实验研究中会得到理想的结果。
2实验部分
2.1 仪器与试剂
2.1.1 仪器
所用仪器有:磁力搅拌器、研钵、X射线衍射仪、气相色谱仪、色谱工作站、压片机、马弗炉、电热鼓风恒温干燥箱、电子天平、坩埚。表2给出了实验中主要仪器的型号和生产厂家。
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