有序介孔尿素功能化高分子的制备及其催化性能的研究

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摘要：利用表面活性剂F127作为结构导向剂，将甲醛-苯酚-尿素低聚物通过溶剂挥发诱导自组装技术合成出有序介孔结构尿素功能化的高分子材料（Urea-MPs），并将其用于环境友好介质中的有机反应。实验研究结果表明，所制备的催化剂Urea-MPs在水介质的Knoevenagel缩合反应中，不仅显示出优于母体的均相尿素催化剂的催化活性，而且其可以被回收和重复使用至7次，活性没有明显降低。催化活性的提高归因于邻近酚醛独特的空间取向及骨架内的尿素活性位点所产生的协同效应。55992

毕业论文关键词：有序介孔高分子，尿素功能化，水介质，Knoevenagel缩合反应

Abstract: Formaldehyde-phenol-urea oligomers were co-condensed using surfactant as structure-directed agent, under evaporation induced self-assembly to produce Urea-functionalized ordered mesoporous polymers (Urea-MPs). The results of study showed that the catalyst urea-MPs material not only exhibited superior catalytic activity than parent urea in water-medium Knoevenagel condensation reactions and also could be used repetitively for 7 times without significant loss of catalytic activity. The excellent activity could be attributed to the synergic effect derived from the amine with the surface phenolic groups that generated the acid-base cooperative catalytic behavior.

Keywords: Ordered mesoporous polymer，Urea-functionalization, Water medium，Knoevenagel condensation reactions

1 引言 4

2 实验部分 4

2.1 有序介孔尿素功能化高分子的合成 4

2.1.1 脲酚醛树脂寡聚体的合成 5

2.1.2 有序介孔尿素功能化高分子的合成 5

2.2 催化性能测试 5

2.3 催化剂的表征 6

2.3.1 X-射线粉末衍射（XRD） 6

2.3.2 N2吸附-脱附等温线的测定 6

2.3.3 透射电镜（TEM） 6

2.3.4 红外光谱分析（FT-IR） 6

2.3.5 X射线光电子能谱（XPS） 6

2.3.6 固体核磁共振(NMR) 6

3 结果与讨论 7

3.1 有序介孔尿素功能化介孔高分子材料的组成和结构特征 7

3.2 尿素功能化介孔高分子催化剂的催化性能分析 10

结论 14

参考文献 15

致谢 17

1 引言

日益增加的对于环境和安全问题的关注使得我们越来越需要新的绿色化学和化工业的技术革新，同时这些问题的解决对于发展经济和可持续的合成方法也显得至关重要[1]。一种克服这些挑战的有效方法是要寻找和使用新型的具有高活性的非均相催化剂，因为它通常减少催化剂的浪费，使用更少的有毒试剂，也更易于回收利用[2~3]。此外，水作为一种绿色溶剂可以应用于多相催化系统，从而具有低成本，高安全性的特殊优势[4]。然而不同于在生物系统中载体诱导蛋白质催化性能提高，往往在均相催化剂固载之后我们会观察到活性的下降。因此，目前迫切需要一种新颖可行的方法制备应用于水相有机反应的高效非均相催化剂。源'自:751-'论]文'网"www.751com.cn