1.3.2 石墨烯的制备 4
1.3.3 石墨烯负载型双(多)金属催化剂 4
1.3.4 PdxCoy-石墨烯及PdxNiy-石墨烯催化剂应用于硝基苯酚催化加氢 5
1.4 PdxCoy-石墨烯及PdxNiy-石墨烯催化剂表征手段 5
1.5 本文主要研究内容 6
2 Pd-石墨烯、Co、Ni及其相关石墨烯负载型催化剂 7
2.1 引言 7
2.2 实验部分 8
2.2.1 主要试剂和仪器 8
2.2.2 实验步骤 8
2.2.2.1 Co、Ni纳米粒子的制备 8
2.2.2.2 Co(Ni)-石墨烯催化剂的制备 9
2.2.2.3 PdxCoy-石墨烯与PdxNiy-石墨烯催化剂的制备 9
2.2.2.4 催化剂活性测试 9
2.3 实验结果与表征分析 11
2.3.1 硝基苯酚峰位移动情况 11
2.3.2 XRD分析 13
2.3.3 TEM分析 14
2.3.4 Raman分析 16
2.4 催化剂的催化性能 17
2.4.1 无催化剂情况 17
2.4.2 甲醇+水合肼体系 18
2.4.3 水+水合肼体系 19
2.4.4 甲醇+NaBH4体系 20
2.4.5 水+NaBH4体系 21
2.5 本章小结 22
3 催化剂循环性能测试 22
3.1 实验步骤 22
3.3 本章小结 23
结论 24
致谢 25
参考文献 26
1 绪论
1.1 硝基苯酚催化加氢
1.1.1 硝基苯酚简介
硝基苯酚(NP)的结构简式NO2C6H4OH。有邻、间、对三种异构体,均为无色至微黄色的结晶,且有芳香甘甜气。硝基苯酚用途广泛,主要可用作指示剂、合成染料及其它物质的中间体。该物质极具毒性,其各种异构体都容易被皮肤和肺吸收,对人的毒性作用还不完全清楚,但动物实验结果:其对中枢神经和迷走神经末梢有刺激作用及抑制作用,还会出现高铁血色素症和呼吸困难等症状。常以螯合物(硝基苯酚葡萄糖醛酸苷)的形式从尿中排出。毒性强度顺序:对位体>间位体>邻位体。这种差异决定于各异构体的性质,与代谢差异无关。联合国、国际海事组织和美国等规定为有毒污染物,做出了大气、地面水、水排放、废弃物、食品包装、海洋运输等方面的管理要求与容许限值。论文网
1.1.2 硝基苯酚催化加氢及其应用
硝基加氢还原成氨基的反应是一重要的反应,硝基苯酚催化加氢后得到氨基苯酚(AP),是一种重要的化工和医药中间体,主要用于合成解热镇痛药、扑热
息痛剂、橡胶助剂、染料、饲料、石油添加剂和生产照相显影剂等[1-3]。在加氢催化剂的作用下还原得到氨基苯酚,操作方便,产品质量高,环境污染小,具有很好的发展前景,曾被誉为经济绿色过程[4]。以对硝基苯酚为例,加氢还原生成对氨基苯酚反应如图1-4所示:图1-4 4-NP加氢还原为4-AP