Cu基载氧体制备与性能分析(2)

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3 实验过程与分析 15

3.1 成分计算 15

3.1.1 载氧体各成分含量的计算 15

3.2 纯CuO载氧体 16

3.2.1 载体为α型Al2O3颗粒的纯CuO载氧体 16

3.2.2 载体为γ型Al2O3颗粒的纯CuO载氧体 19

3.2 Ni、Co、Fe、Mn元素掺杂的Cu基载氧体 20

3.3.1 浸渍法制备Cu-Ni混合型载氧体 20

3.3.2 浸渍法制备Cu-Co混合型载氧体 21

3.3.3 浸渍法制备Cu-Fe混合型载氧体 22

3.3.4 浸渍法制备Cu-Mn混合型载氧体 23

3.2 稀土元素掺杂的Cu基载氧体 24

3.3.1 浸渍法制备Cu-Zr混合型载氧体 24

3.3.2 浸渍法制备Cu-Y混合型载氧体 25

3.3.3 浸渍法制备Cu-Ce混合型载氧体 26

结论 28

致谢 29

参考文献 30

1 绪论

1.1 研究背景

1.1.1 化学链燃烧的定义及发展历程

化学链燃烧技术(chemical-looping combustion，CLC)是一种新型的燃烧技术，其主要应用是分离化合物燃烧产生的废气，并提高燃料的燃烧效率¬¬¬[1-3]。在传统的燃烧技术中，由于空气中与燃烧过程密切相关的O2只占有21%，使得燃烧产生的废气体积非常庞大，从而阻碍了废气的收集和处理过程。化学链燃烧技术能够很好的解决这个问题，其最初的应用是通过两种相互联系的流化床把燃料和空气隔离开来，从而使得燃烧产生的CO2气体变得容易收集和处理，主要原理是通过两个及以上的化学反应过程来模拟碳氢化合物燃烧过程，通常是使用载氧体作为整个燃烧反应的中介来运载氧。在最简式中，载氧体（通常是由金属元素组成）首先在空气反应室中被氧化成为对应的金属氧化物，然后在燃烧室中与碳氢化合物继续反应并提供氧，从而完成整个燃烧过程。用Ni基金属氧化物和纯碳燃料的反应来举个简单的例子[4-8]：论文网

2Ni(s) + O2(g) → 2NiO(s) (1)

C(s) + 2NiO(s) → CO2(g) + 2Ni(s) (2)

当把反应式(1)和(2)合并在一起时，可以发现Ni在其中只是充当了催化剂的作用，其作用一方面是捕捉空气中的氧，另一方面把氧输送给燃料。实际上总反应依然是C和O2的反应方程式(3)：

C(s) + O2(g) → CO(g) (3)

从上式可看出载氧体并不会耗费多余的能量，氧化和还原过程的总放热量与传统燃烧反应的放热量是相等的[9]。化学链燃烧就是通过上诉的反应式(1)和(2)进行分级反应，把燃料和空气隔离开来，从而减少废气的产生量。

化学链燃烧技术的发展过程：1983年，德国科学家Richter和Knochc首次在ACS（美国化学学会）年会上提出化学链燃烧这个概念[9]。其最初是用来从固体燃料燃烧过程中分离CO2，但随着研究深入，CLC的分级反应特性也被应用在提高燃烧过程的效率上[10-151。这主要得益于分级后的两个氧化还原反应的可逆性，一旦找到合适的载氧体，这两个反应可以更容易的发生，比如更低温的情况下。这样也就意味着理论上可以制造出在更低温度下工作的内燃机，从而减少热量的损失，并提高热能转化效率。目前在化学链燃烧技术的研究主要集中在载氧体、反应器和燃烧系统3个方面[16-18]，本文主要侧重于载氧体的研究。文献综述