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    对于超级电容来说决定其性能的另外一大要素即是电容的电极材料。因此对于超级电容电极材料的选取和研究,是一项意义十分重大的课题。从目前的研究状况来看,超级电容的电极材料主要有以下几大类:导电聚合物,金属氧化物,碳材料。由于过度金属氧化物在电极界面会发生可逆的反应,产生法拉第赝电容,且其容量相对于碳材料的双层电容要大很多。目前的研究热点主要集中在MnO2,NiO等廉价过度金属氧化物材料上。
    本文主要针对的是MnO2这一材料,其具有材料广泛,成本较低,环境污染小等优点。对其进行以MnO2基的的超级电容电极的制备,表征,以及性能测试。
    1.1  MnO2储能机理
    二氧化锰的储能机理以及赝电容行为首先由Lee等[2]在1999年提出。其储能机理较为复杂,可主要分成两个部分。
    1.1.1 MnO2还原为羟基氧化锰(MnOOH)
    电子和质子进入之后,Mn3+被还原成为Mn4+,MnO2反应成为MnOOH。这一过程起初只发生在电极表面。随着反应的进一步进行,质子和电子逐步进入到晶格内部,在晶格的内部,逐渐生成了MnOOH,但这一过程并没有对晶体的晶格结构产生改变,仅仅是一个晶格膨胀变大的过程[3]。反应的过程如图1.1
     MnO2电极材料反应原理图
    图1.1 反应机理图
    反应式为:MnO2 + H2O + e- → MnOOH + OH-
    1.1.2 MnOOH从MnO2的表层处发生转移
    之前一个步骤中,所形成的这些MnOOH在第二步中也将继续发生还原反应,从而生成Mn(OH)2,该反应的反应式为:
    MnOOH + H2O+ e-→Mn(OH)2+ OH-
    然而这一步并非为完全可逆的氧化还原反应,由于表面的MnO2深度放电可充性并非十分良好,所以当超越第一步反应,发生第二步反应时,晶格的结构相对于开始时会发生一系列转变, 最终导致MnOOH 在放电过程时会有Mn3O4生成[4]。在充电过程之中,Mn(OH)2也会形成Mn3O4,在充放电过程中Mn3O4会慢慢积累,不仅对电极材料造成了一定程度的损耗,与此同时电极的内阻又会因此而迅速增加,这一过程会引起MnO2电极放电容量迅速衰减,电容性能因此而降低[5]。所以在利用MnO2作超级电容器的电极材料时,应当注意工作时电压的选择,从而将反应控制为MnO2只还原为MnOOH,避免MnOOH进一步发生反应。
    1.2 MnO2电极的常用制备方法:
    目前,合成MnO2晶体的方法很多,根据合成前驱物以及合成条件,方式的不同,可以大致分为模板法,电化学沉积法,水热法,溶胶-凝胶法,水热法等多种方法[6]。本文使用的是阴极沉积MnO2的电化学沉积法来得到MnO2电极材料。
    纳米MnO2电极常用的制备方法有以下几种[7]:(1)将纳米MnO2或复合材料涂覆或压覆在集流体上;(2)以烧结为主,可分为涂覆烧结或者混合烧结。将前驱物均匀涂覆于集流器上进行烧结,或者将集流器放入到混有促进烧结物质的前驱物当中进行烧结 (3)将集流器放入混有前驱物的溶液当中,利用电化学沉积,从而得到MnO2电极。
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