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摘 要：本论文以正硅酸乙酯（TEOS）为硅源，硝酸铜为铜源，十751烷基三甲基溴化铵（CTAB）为模板剂，分别在四种不同酸碱体系（NaOH、氨水、无水乙二胺、HCl）下水热合成了Cu-MCM41介孔分子筛。分别采用X-射线粉末衍射（XRD）、红外吸收光谱（FT-IR）等方法对产物的结构进行初步的表征。结果表明：合成的 Cu-MCM41经过焙烧后，其中的模板剂已被完全除去。合成的样品均具有介孔分子筛的典型751方晶系结构，密闭容器中合成的样品与敞开容器中合成的样品相比，密闭容器中合成的样品，其晶面间距较大，而敞开容器中合成的样品中，以乙二胺为碱性介质所合成的样品，其孔道有序性较好，结晶度较高。10640
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关键词：介孔分子筛；Cu-MCM41；不同酸碱体系；水热合成
Hydrothermal Synthesis of Cu-MCM41 and Physical Property Analysis in Different Acid-base Systems
Abstract ：In this paper, TEOS as silica source, copper nitrate as the copper source, cetyl trimethyl ammonium bromide (CTAB) as template, Cu-MCM41 were hydrothermal synthesized in four different acid-base systems (NaOH, ammonia, anhydrous ethylenediamine, HCl), respectively. Structures of product were carried on characterized by XRD and FT-IR. The results showed that template CTAB in synthesized samples has been completely removed after calcination. In addition, all synthesized samples present a typical hexagonal structure of mesoporous molecular sieve. Compared sample in the sealed container with samples in the open, the interplanar spacing of sample in the sealed container become more larger, thus synthesized samples in an open container, the pore ordering and crystallinity of sample in the ethylenediamine become more better.
Key Words：Mesoporous molecular sieve；Cu-MCM41； Different acid-base systems；Hydrothermal synthesis
目 录
摘 要 1
引 言 2
1 实验部分 3
1.1仪器与试剂 3
1.2实验方法 4
2 结果与讨论 5
2.1红外吸收光谱图谱分析 5
2.2 X-射线粉末衍射光谱图谱分析 6
3 结 论 8
参考文献 9
致 谢 12
不同酸碱体系中Cu-MCM41介孔分子筛的水热合成及物性分析引 言
根据国际纯粹与应用化学协会(IUPAC)的定义[1]，多孔材料按照孔径大小可分为：微孔(Micropores)<2．0 nm 介孔(Mesopororesl) 2～50nm大孔(Macropores)>50．0nm。其中有序介孔材料的合成早在 1971年已经有研究报道，1992年 Mobil公司报道了一类孔径可在 1．5～10 nm之间调节的新型 M41S介孔材料引起了科研工作者的极大关注[2]。M41S是一族介孔分子筛的总称[3]，介孔分子筛是指以表面活性剂为模板，利用溶胶-凝胶工艺， 通过有机物和无机物之间的界面相互作用，组装成的一类孔径在2-50nm之间、孔径分布窄且具有规则孔道结构的无机多孔材料。
M41S根据晶体结构的不同，可分为三种类型：具有二文751方结构的材料，称为MCM-41；立方结构的材料，称为MCM-48；一种不稳定的层状材料MCM-50，与其它族介孔分子筛相比，M41S具有几个明显的特点：(1)孔径分布窄；(2)孔径大小可调节；(3)较高的热稳定性和水热稳定性；(4)孔道排列有序。其中，最具代表性的是MCM-41介孔分子筛，MCM-41的孔道呈751方有序排列，稳定性高。由于介孔分子筛的孔壁较薄，因而能够让更多的金属活性组分暴露于孔道表面，从而使其具有更佳的催化活性 [4]。
MCM-41介孔分子筛之所以被用作催化剂载体而表现出优异性能，一方面是因为其具有均一、规整的孔道，另一方面是因为其较大的比表面积。随着它在催化、分离和光电子器件上的应用，对MCM-41介孔分子筛的表面修饰及功能化研究成为了近年来研究的热点。对此，人们试图像处理传统沸石一样，对其进行改性以改善催化活性。对MCM-41分子筛的表面修饰及功能化处理主要有以下两种途径[5]：途径一，引入杂原子对介孔分子筛进行修饰；途径二，将催化剂负载于MCM-41分子筛孔。目前，已经有很多介孔分子筛的改性研究。将Fe、Ni等过渡金属的硝酸盐，在合成中加入分子筛的胶体溶液，可制得经Fe、Ni等过渡金属改性的MCM-41型介孔沸石[6]。另外，几乎所有的过渡金属元素[7]，已被用来掺杂进入MCM41介孔分子筛。不同的金属离子引人介孔孔壁，将赋予介孔分子筛不同用途。掺杂杂原子使其进入硅结构能够改变它的表面性能及增强其催化性能[8]。这些掺杂金属的介孔材料，其中的一些材料在特定反应中显示出了一定的催化活性和选择性。将过渡金属铜离子引入MCM-41介孔分子筛的骨架对其进行改性就是其中之一，合成的含铜介孔分子筛对苯的苄基化反应显示出较高催化活性和较高的选择性。