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    目前,氢能作为一种最有前景的新型清洁能源,不但热值高,而且氢气燃烧后的产物是水,对环境没有丝毫污染。最重要的是,我们又可以通过电解水等方法来制取氢气,水是地球上最为丰富的资源,所以我们可以说氢气是真正的取之不完,用之不竭的能源。因此,在过去数十年里氢能的发展吸引的大量的关注。然而,我们对于氢能利用的发展也存在着各种各样的阻碍,首要的就是现在工业制氢的方法并不能生产出高纯度的氢气[1],所以如何在工业制取的混合气体中分离出氢气成为了一个热门研究话题。
    传统的工业制氢方法不可避免会在制取的氢气中混入CH4等杂质气体,因此要在其混合气体中分理处高纯度的氢气在氢气利用的过程中显得格外重要。传统用于气体分离的方法包括了深冷分离法、变压吸附法和膜分离法。深冷分离法,又称为低温精馏法,是一种低温分离工艺,通过节流膨胀或绝热膨胀,在低温下将气体中各组分按工艺要求冷却凝结,然后利用不同气体沸点的差异使用精馏法将其一一分离[2]。变压吸附法,通常使用加压和减压将结合的方法,首先利用加压使吸附剂的吸附容量上升,随着压力的增加,吸附剂将杂质吸附,提纯吸附容量较小的气体;再通过减压使吸附剂的吸附容量降低,脱附杂质,从而保证吸附剂的再生[3]。膜分离法,属于一种新型的气体分离方法,充分利用了同一张膜对于不同气体拥有不同的选择透过性,气体组分受到膜两侧存在压力差的影响,从而保证被提纯气体都集中在渗透膜的渗透侧,渗透性较差的气体则无法通过渗透膜,从而实现气体分离的作用[3]。深冷分离法、变压吸附法不但需要消耗巨大的能量而且还会造成各种各样的环境问题。尽管膜分离法可以有效避免这些问题,但是目前的膜材料如沸石、硅和聚合物膜等等由于自身条件的限制对于氢气提纯发展的推动往往是有限的。
    鉴于以上情况,发展新型膜分离技术成为了推动氢能利用的主要途径。本文中,我们总结了前人的工作,设计了自己的缺陷BN片用作氢气提纯膜,并通过第一性原理计算研究所设计的分离膜用于氢气提纯的选择性和渗透率。同时,我们也希望本文能够引导相关的理论和实验,开发出更多用于气体分离的2D膜,共同推进膜科学的发展。
    1.2 国内外纳米材料用于气体分离的研究进展
    2.1 第一性原理
    在经典物理学中,我们知道,只要知道了粒子的位置与动量,我们就能准确描述出该粒子的状态,再根据统计物理学原理,宏观物质是由大量个体组成的群体,我们由此可以预测出体系的宏观性质。但随着量子力学的出现,这种表述方式有所改变:在量子力学体系中,根据不确定性关系,一旦粒子的位置和动量中的一个测量的越准确,那么另外一个量的不准确性就越大。为了解决这个问题,波恩提出用一个函数来表示粒子的微观状态,这个函数模的平方就代表该粒子在该处出现的概率,这个函数就是粒子的波函数,这称作为波函数的统计解释。有了波函数,我们就能预测出体系的宏观性质了。同时,我们是通过求解体系的薛定谔方程来得到波函数,但是除了氢原子等少数体系之外,其他体系的薛定谔方程都难以求得解析解。为此,Hartree和Fock提出了Self Consistant Field,利用单电子近似,把粒子所在的势场用一个平均势场替代,这就是SCF方法。通常,我们把基于Hartree-Fock自洽场的方法叫称之为第一性原理方法,也叫从头算方法。因为这种方法不需要依赖实验,只需要七个最基本的物理常数即光速 ,普朗克常数 ,原子精细结构常数 ,电子质量 ,电子电量 ,原子核质量 还有原子核电量 ,就可以计算出材料在基态下的几乎一切性质,所以称为从头算方法。
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