催化过程中,在过渡金属表面经常会形成碳或含碳物质,有实验证明在一些氢化反应中形成的碳种有助于降低反应的活化能。然而,沉积在过渡金属表面的石墨烯碳常被认为是一种催化毒药。由于石墨烯化学性质非常稳定,长期以来认为金属表面覆盖的石墨烯层会堵塞金属表面活性位点,从而毒化催化剂,阻碍表面反应的进行[3-5]。因此人们假设在催化反应结束之前应该避免在金属表面形成石墨碳[6,7]。然而,近几十年来为了解金属表面覆盖的碳层在表面催化反应中所扮演的角色而进行了大量的研究实验[8-10],但许多未明确定义的的复杂碳结构导致实现现象难以解释,阻碍了研究进展。而石墨烯是一种明确定义的碳结构,已经通过碳氢气体化合物催化裂解的方法沉积在很多过渡金属表面[11-13],通过控制碳氢气体的压强和曝光时间可获得不同覆盖率的石墨烯/金属。另一方面,在实际工艺应用过程中,石墨烯的掺杂类型是由金属与石墨烯的接触界面决定的,接触界面进而影响石墨烯的电子传输特性。因此,对石墨烯/金属的界面性质研究有十分重要的意义[14]。30309
近几年表面科学对于石墨烯-金属表面的研究发现,气体分子例如CO、O2、H2O等,能够很容易地嵌入石墨烯-金属之间[15-19]。石墨烯中的缺陷包括岛的边缘、晶域边界和折皱等,为分子扩散进入石墨烯-金属之间提供了通道。根据这些新的研究结果,人们提出石墨烯-金属之间的空间可看做一个二文反应容器[15,16]。石墨烯覆盖层与金属表面的距离通常在亚纳米范围,并且嵌入的气体分子与石墨烯和金属衬底都有直接的相互作用。发生的催化反应也被强烈限制在二文空间中,并且由于空间限制作用也会导致催化性能的改变。论文网
在过去的实验中,傅强等[15]以石墨烯-铂(111)样品为模型,针对石墨烯-金属之间的空间可看做一个二文反应容器的假设进行了大量研究。原位近常压光电子能谱的表面科学实验方法证明了在单层石墨烯覆盖下的铂表面发生了CO的吸附、解吸和CO氧化反应[15]。实验结果发现石墨烯层减弱了铂对CO的吸附作用,由此也减轻了CO的毒化作用[15]。并且发现2D空间的限制作用降低了CO氧化的势垒[15]。这些新的发现打破了石墨烯阻碍表面反应的传统假设。
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