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1 绪论
1.1 引言
环境污染与能源问题在二十一世纪已成了世界各国共同关注的热点话题，然而能源使用的问题必然离不开环境污染，而如何能在高效利用能源的条件下，同时减轻环境污染，就成了迫切需要解决的问题。伴随着我国经济的高速发展，环境污染是随之而来的副作用之一，其严峻性、危害性已严重影响到了人们的日常生活。因此，治理环境污染，已成了刻不容缓的任务。据央视有关报道，我国一线城市购车数量逐渐增长，道路上的车辆拥堵事件也是屡见不鲜。因此，在经济带来的环境污染中，尤以尾气污染最为紧迫。尾气污染物的主要成分有：一氧化碳、固体悬浮颗粒、氮氧化物、氮氢化合物以及重金属铅等。在这几种污染成分中，又以一氧化碳（CO）危害最大。一氧化碳是一种易燃、易爆的气体污染物。烃类的不完全燃烧排放气、矿井中的气体和家用煤气灶的排放气等，均含有大量一氧化碳。其无色无臭无刺激性，又密度较轻，在水中的溶解度甚低，极难溶于水。因此很难做好防护措施，极易在不自知的情况下吸入肺部。而一氧化碳进入人体之后又极易与血液中的血红蛋白结合，产生碳氧血红蛋白，进而使血红蛋白不能与氧气结合，最终损害中枢神经系统，导致不可逆的伤害。
所以，要治理尾气污染，一氧化碳的净化处理首当其冲。而在广泛的试验中证明，汽车尾气催化净化是效率最高的办法。一氧化碳的催化氧化反应因在实际生活中应用广泛而受到人们普遍关注，如激光器中微量CO的消除、封闭体系中CO的消除、汽车尾气净化以及质子交换膜燃料电池中少量CO的消除等。因此，一氧化碳的催化氧化反应，正是全世界都在进行研究的课题。经过多年的不懈研究，目前，采用成本低、制备方便的金属氧化物对一氧化碳进行催化氧化成为消除各种条件下的一氧化碳的一个研究热点。
自从20世纪30年代研究人员首次发现过渡金属氧化物催化剂对CO的消除具有催化作用以后，人们对CO的氧化消除反应产生了浓厚的兴趣。进入上世纪七十年代以后，该反应在基础研究方面取得了重要的进展，尤其是1989年Harutals报道了负载于适宜载体上的纳米Au粒子对低温CO氧化反应表现出很高的活性后，对CO消除催化剂的研究更是进入了一个新的阶段。人们发现，常用的贵金属如Pt、Pd、Rh、Au等对CO氧化都有较好的催化作用，且具有良好的稳定性能和较长的寿命。此外，近二十年来用非贵金属催化剂对CO氧化的研究己取得很大进展。人们发现用价格相对便宜的非贵金属催化剂替代贵金属对CO氧化也有相对较好的活性，主要集中在对钙钦矿型催化剂和Cu、Co、Mn等过渡金属氧化物催化剂的研究方面。在非贵金属催化剂的研究中，Cu基催化剂引起了人们的广泛关注，对它的报道也有很多[1-5]，尤其是近年来CuO-CeO2催化剂CO完全氧化的高氧化活性多有报道[6]，研究人员发现其CO氧化活性远远超过传统的Cu基催化剂的反应活性,甚至高于Pt催化剂或可与贵金属催化剂相比拟。
根据所用的催化剂体系和反应条件的不同，CO催化氧化按照不同的反应机理进行。
CO +（1/2）O2→CO2，△H=-284.09 kJ/moI
CuO作为非贵金属催化剂的主要活性组分已广泛应用于氧化、加氢、NO还原及CO和碳氢化合物的燃烧等催化反应中。CO消除在许多方面都有重要的使用价值，随着人们对环境污染问题关注程度的不断提高，如何高效、低成本地消除CO更具有实际意义。因此，实现CO在较低温度下氧化转化已经成为催化研究的热点问题之一[7]。CeO2材料在催化体系中的作用主要体现在调节空气燃料比、提高活性涂层的催化活性、加快煤气迁移和水蒸气重整反应、提高载体的热稳定性及有极好的储氧和释氧能力等方面。二氧化铈或含二氧化铈材料具有独特的催化氧化和还原特性，能改善催化剂活性组分在载体上的分散，增强载体的热稳定性和氧化还原性等优点。采用传统方法制备的颗粒CeO2对CO氧化反应的活性较低，当CeO2的颗粒减小至几个纳米时，其活性会显著提高[8]。