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    (1) 国内研究进展 王晓鹏等[9]在催化剂上积碳方面有过较多研究。在其论述中,热解煤气中催化剂失活,其积碳形成可能存在两种主要机理:CH4、CO、H2 还原气氛而产生 积碳;不饱和烃类等物质发生聚合而产生结焦状成分。当环境中存在 CH4、CO、 H2 等还原性气体时,会发生反应形成碳,当生成碳比碳气化要快很多时,生成 的碳会堆积在催化剂上,堵塞催化剂孔道,引起催化剂性能降低甚至失活。积碳 的产生可能是由 CH4、CO2 生成的 CO 发生歧化反应所引起,也可能是 CH4 和 CO2 本身的作用。而烃类裂解结焦种类很多但大致可分为气相结焦、催化结焦和 自由基结焦。积碳的影响因素包含原料气组成、反应温度、催化剂的载体种类、 活性组分以及助剂等。催化剂失活是碳沉积堵塞催化剂孔道,故要延长催化剂的 使用时间可通过扩大孔径或预硫化操作来实现。68555

    在环己烷脱氢反应方面,俞佳枫[10]等做了相关研究,设定在非临氢条件下, 研究了助剂形态对 Pt/Al2O3 催化性能的影响。催化剂稳定性从大到小为

    Zr-Pt/Al2O3>Ca-Pt/Al2O3>Ce-Pt/Al2O3>Zn-Pt/Al2O3>Ba-Pt/Al2O3。助剂可以通 过增大本身分散度来很好地提高催化剂的抗积碳性能。论文网

    周丽雯等[11]就乙醇脱水反应中ZSM-5催化剂的失活与再生进行了详细探究 讨论。结果表明,在乙醇脱水反应过程中,催化剂表面的碳沉积物覆盖并堵塞分 子筛微孔,进而造成催化剂失活,其积碳主要是不饱和键的聚合物(或者芳香烃)。 失活后的催化剂采用煅烧法进行再生,在马弗炉中进行程序升温,锻烧若干小时

    后取出,再生后的催化剂稳定性及活性基本回升到新鲜状态,但并未改变分子筛 中金属Al的存在状态,而只是消除了积碳。

    蒙根等[12]对甲苯歧化和烷基转移反应中催化剂的积碳行为进行了研究,采用 了 TG-DTA、XPS、FT-IR、NH3-TPD 技术。得出结论为硬积碳的烧碳动力学过 程符合一级反应,表观烧碳活化能为 110 J·mol-1;反应后 Cat-1000 催化剂的近表 面主要存在三种碳物种,主要是石墨型碳,成分主要为是硬积碳,其余为软积碳; 反应后催化剂比表面大幅度降低,但酸强度基本保持不变,催化剂反应活性和选 择性良好,表明覆盖在催化剂活性位上的积碳较少,积碳可能更易于沉积在载体 的孔道中。

    马卫华等[13]对于环氧丙烷异构化反应做了系列研究。通过不同的制备方法制 得催化剂并研究其与催化剂物化活性的关系。催化剂的活性与比表面积成正比。 平均孔径小,比表面积及微孔面积大的催化剂催化效果好。随着反应的进行,孔 径增大,使得催化选择性降低,因为孔径大,能够进出内孔的分子种类增多,比 表面积也随之减小。采用浸渍法制备的催化剂比表面积大,孔径较小,适用于环 氧丙烷异构化制烯丙醇。并对催化剂进行了再生研究,催化剂进行每天连续反应 8小时,适时测定转化率,催化剂使用时间在40h左右时认定催化剂失活,其再生 实验采用20%的十二烷基苯磺酸钠溶液对催化剂进行洗涤再生,洗液也可选用乙 二醇叔丁醚,发现洗涤可以增加催化剂的催化作用时间。

    周广栋等[14]研究了在正己醇氧化反应中钼钒磷酸铜催化剂的积碳行为。现象 表明,失活催化剂表面的碳沉积物主要是CHX,积碳的形成并不能导致催化剂失 去活性。XRD,和IR等光谱表征结果说明积碳后催化剂构造没有改变,并且载 体表面的催化剂有利于积碳的消除。TPO研究结果表明,积碳在催化剂上可能沉

    积在钼钒磷酸铜催化剂表面,这种位置的积碳在低温下容易被烧除。 孟翠敏等[15]采用浸渍法制备Ni/Al2O3催化剂,研究催化剂失活机制,以及反

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