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催化剂孔结构对正丁烷部分氧化固定床反应器性能的影响：一种模拟研究
摘要：通过数值模拟研究了固定床反应器中催化剂孔结构对正丁烷氧化成顺丁烯二酸酐的影响。Wakao和Smith的微孔和大孔模型用于模拟催化剂颗粒内部的扩散反应。所研究的参数是大孔多孔性，多孔性的意思是平均大孔孔径和平均小孔孔径。固定床反应器由详细的典型工况下的二维非均相模型模拟。仿真结果表明，孔结构性质的选择，尤其是大孔多孔性和小孔的平均孔径的选择对反应器的性能影响较大。具有更大孔和更小孔的双模态催化颗粒有助于实现顺丁烯二酸酐更高产量。本研究突出了通过孔结构优化改进这一过程的潜力
关键词：固定床反应器、正丁烷氧化、焦磷酸氧钒催化剂、非均质模型、孔隙结构、Wakao 和Smith模型
1简介
顺丁烯二酸酐（MAN）是一种世界年消耗2.7公吨的重要化工生产的中间媒介(Trifirò and Grasselli, 2014)。自2006以来，超过70%的顺丁烯二酸酐是由焦磷酸氧钒（VPP）催化的正丁烷局部氧化来生产的。 反应过程采用带有浸入的熔融盐槽的列管式固定床反应器或流化床反应器（Schunk 2008；guliants et al.，2000）。 本文讨论的固定床反应器反应过程中，常在80–85%正丁烷进行转化，没有进行转化的正丁烷不回收。 报告指出的57–65%的总回收率并不是部分氧化过程的最大回收率(Trifiròand Grasselli, 2014)。因此，列管式固定床反应器工艺的优化和产量最大化仍然有很大的提升空间。论文网
如今，反应器模拟在过程优化中起着非常关键的作用，它比实验法更加节约成本(Stitt et al., 2015)。对于列管式固定床反应器的模拟，伪均质和非均质模型由于其高精准度和低计算成本较为常用(Jakobsen, 2014)。在这些模型中，列管式固定床反应器被模拟为多孔介质和传热传质所必须具有的其他高效特点的模型结构。(Tsotsas and Jcesser, 2010)。伪均质和非均质模型已被用于列管式固定床反应器(Sharma et al., 1991; Ali and Al-Humaizi, 2014; Diedenhoven et al., 2012; Brandstädter and Kraushaar-Czarnetzki, 2007; Guettel and Turek, 2010)和膜反应器(Marín et al., 2010; Alonso et al., 2001) 中的正丁烷氧化反应的模拟。伪均相和非均相模型之间的主要区别是，非均质模型侧重于催化剂阶段。 因此，两套守恒方程分别适用于中间流体阶段和催化阶段。(Jakobsen, 2014)。催化剂内部的溶解浓度和温度分布通过施加在颗粒表面的边界条件耦合到散装流体的相梯度。因此，非均相模型是一种研究催化剂规模参数对反应器性能影响的有效工具。
在工业列管式固定床反应器工作过程中最实用的焦磷酸氧钒催化剂是通常由压制活性粉末制成所需要尺寸的颗粒的散装催化剂(Cavanietal.,2006)。由此产生的催化剂颗粒具有双峰孔隙结构， 也就是活性粉末化学合成的微孔结构和粒化过程中形成的大孔区域。由于扩散限制，反应器中的催化剂颗粒的整体反应速率可以区别由活性粉末测量的本来的反应速率 (Sharma etal.,1991)。因此，工业列管式固定床反应器中的焦磷酸氧钒氧化剂的性能是一种超过所有活性组分和颗粒孔结构化学性质的结果。大部分目前关于正丁烷氧化的研究主要集中研究焦磷酸氧钒氧化剂的化学性能catalyst (Benziger etal.,1997; Centi, 1993; Trifirò and Grasselli, 2014)。增加焦磷酸氧钒初期形态的固有活性的方法不断出现 (Glaum etal., 2012; Hutchings, 2004)。根据我们现行掌握的最先进的知识，利用於丁烷的氧化来优化焦磷酸氧钒氧化剂孔结构的知识还没有掌握。