基于钙钛矿型纳米复合LaTiO3-Ag0.2无酶葡萄糖传感器的研究

菜单

摘要：本论文合成了钙钛矿型纳米复合材料（LaTiO3-Ag0.2），并将其修饰于玻碳电极表面制成了一种新型的无酶葡萄糖传感器。应用扫描电子显微镜和X衍射仪表征了该纳米复合材料的形貌与组成，电化学循环伏安法和电化学交流阻抗方法研究了该传感器对葡萄糖的催化氧化性能。实验结果表明，在优化条件下该传感器具有高的灵敏度（784.14 µA mM-1 cm-2），较低的检测限（2.1×10-7 mol·L-1），较为宽的线性范围（2.5 µmol·L-1~4 mmol·L-1 (R = 0.9997))，短的响应时间（5 s）。并且该新型传感器具有良好的重现性、稳定性和一定的抗干扰能力。此外，该传感器应用于人体血清样品中血糖的测定，进一步证实了其实际应用性。52287

毕业论文关键词：LaTiO3-Ag0.2纳米复合物，无酶葡萄糖传感器，循环伏安法，电化学氧化

Abstract: In this paper, a novel nonenzymatic glucose sensor for the determination of glucose was successfully fabricated on the basis of a newly kind of perovskite LaTiO3-Ag0.2 (LTA) nanomaterials. The morphologies and the compositions of the synthesized materials were characterized by scanning electron microscopy (SEM) and X-ray diffraction measurements (XRD), respectively. Cyclic voltammetry and electrochemical impedance spectroscopy (EIS) were used for evaluating the catalytic activities of the as-prepared electrode. Under optimal conditions, the experimental results revealed that the sensor was realized with preeminent electrochemical performances, such as a high sensitivity (784.14 µA mM-1 cm-2), a low detection (2×10-7 mol·L-1), a wide linear range from 2.5 µmol·L-1 to 4 mmol·L-1 (R = 0.9997) and a short response time (5 s). Furthermore，the new sensor has good reproducibility, stability, and certain anti-interference ability. In addition, the sensor is applied to the determination of glucose in human serum samples, further proved its practical applications.

Keywords: LaTiO3-Ag0.2 composite nano-material, cyclic voltammetry, glucose sensor, electrochemical oxidation

1 引言 3

2 实验部分 4

2.1 仪器与试剂 4

2.2 实验步骤 5

3 结果与讨论 5

3.1 LaTiO3-Ag0.2的表征 5

3.2 LTA/GCE电极的电化学性能 6

3.3 条件的优化 11

3.4 葡萄糖的安培响应和校正曲线 13

3.5 干扰实验 14

3.6 实际样品的检测 15

3.7 稳定性和重现性 16

结论 17

参考文献 18

致谢 20

1 引言

葡萄糖是主要的生命过程特征化合物，它的分析与检测对人类的健康以及疾病的诊断、治疗和控制有着重要意义。因此，对葡萄糖进行准确快速的检测有着十分重要的意义。在早期，检测葡萄糖的方法主要有光谱法和色谱法，但由于光谱法和色谱法存在一些不足：样品的预处理复杂和实验费用较贵等，所以有着较高灵敏度、较宽检测范围和较简单实验操作的电化学检测方法在近年来取得了迅速的发展，同时葡萄糖电化学传感器的研究也因此成为了近年来研究的热点[1,2]。

此外葡萄糖电化学传感器也是最早研制的生物传感器。按有无使用酶可将葡萄糖传感器分为含酶葡萄糖电化学传感器和无酶葡萄糖电化学传感器[3~6]。含酶葡萄糖电化学传感器具有酶的分子识别能力、选择催化功能、灵敏度高、响应快、线性范围宽、仪器易于集成化和微型化及操作简便等特点，由利用葡萄糖氧化酶（GOD）测定葡萄糖的酶催化分析法而研制的酶葡萄糖电化学传感器是开展的最早也是最成功的生物化学传感器[7,8]。由于无酶葡萄糖电化学传感器克服了传统的酶葡萄糖电化学传感器对酶活性的依赖，具有高的稳定性、重现性和易微型化等特点得到了迅速的发展。2006年，Park等[9]在Analytica Chimica Acta上对无酶葡萄糖电化学传感器的研究进展做了报告，具体讨论了无酶葡萄糖电化学传感器的优点及其研制难点，阐述了葡萄糖在铂电极、金电极、铜电极、镍电极等电极材料上的电催化氧化机理，并根据电化学检测方法的不同将无酶葡萄糖电化学传感器作了简单的分类，主要分为三类，分别是：电位式、伏安法和电流型无酶葡萄糖传感器。电位式无酶葡萄糖传感器的响应模式是通过葡萄糖与敏感物质的反应使得电位发生变化从而实现对葡萄糖的测定。伏安型无酶葡萄糖传感器则采用伏安法检测溶液中的葡萄糖。电流型无酶葡萄糖传感器是无酶葡萄糖电化学传感器中研究最多的一类，该类传感器通常采用计时电流法对溶液中的葡萄糖的进行分析测定。该类型传感器最早使用的电极材料有稀有金属(如铂、金)、过渡金属(如铜、镍)及合金。发展至今，多种金属、合金材料以及复合纳米材料均被用于该类型传感器的研制。随着复合纳米材料制备技术的提高，表征手段的完善，以及与化学和生命科学的融合，对生命中的微环境及组分的快速探知和可控的要求，纳米材料的特性，赋予了电化学传感器更有所作为的空间。特别是近些年来，复合纳米材料的杂化，协同的电化学催化性能，使该其正处于研究的热点[10]。