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摘要：本论文以硝酸铜、硝酸钴、硝酸铈和硝酸锆为原料采用共沉淀法制备了Ce0.6Zr0.4O2 固溶体，以此作为载体并采用等体积浸渍法制备了一系列CuxCo1-x /Ce0.6Zr0.4O2 催化剂，利用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)等技术手段对所制备催化剂的晶相结构和表面分散状况进行了分析，最后采用色谱流动法考察了所制备催化剂的CO低温氧化特性。实验结果表明，当Co掺杂量为0.05时，Cu0.95Co0.05/Ce0.6Zr0.4O2催化剂的CO氧化活性最高。四种催化剂催化活性的大小次序为：Cu0.95Co0.05/Ce0.6Zr0.4O2＞Cu0.9Co0.1/Ce0.6Zr0.4O2＞Cu0.75Co0.15/ Ce0.6Zr0.4O2。说明适当掺杂量的Co有利于催化剂氧化活性的提高。5100
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关键词：浸渍法；催化活性；低温氧化；还原特性 毕业论文
Effect of different Cu/Co ratio of Cu-Co/Ce-Zr-O catalyst on low-temperature CO oxidation activity
Abstract: By using copper nitrate, cobalt nitrate, as initiative materials, this paper takes co-precipitation method to produce the solid solution of Ce0.6Zr0.4O2. By the method of isometric impregnation, the solid solution is taken as the carrier to produce a series of catalyst of CuxCo1-x/Ce0.6Zr0.4O2. This paper analyzes the ceramic catalyst and surface dispersion with the technology of XRD, H2-TPR, and so on. It finally resorts to the mobile chromatography to study the oxidative characteristics under low temperature. The experimental result turns to be that when doping amount of Co is 0.05, the oxidative activity of CO is the highest among Cu0.95Co0.05/Ce0.6Zr0.4O2 catalyst. The activity of four catalysts is ranked from high to low as follows: Cu0.95Co0.05/Ce0.6Zr0.4O2＞Cu0.9Co0.1/Ce0.6Zr0.4O2＞Cu0.75Co0.15/Ce0.6Zr0.4O2 which means that appropriate doping amount of Co is in favor of the improvement of oxidative activity of catalyst.
Keywords: impregnation method；catalytic activity；oxidation for low-temperature；reduction property
目录
1绪论 1
1.1 开题依据 1
1.2 文献综述 1
1.2.1 Cu基催化剂 1
1.2.2 Co基催化剂 4
1.3方案论证 5
2实验部分 7
2.1 仪器与试剂 7
2.1.1 仪器 7
2.2催化剂的制备方法 8
2.3 催化剂的表征 9
2.3.1 程序升温还原（TPR）的测试 9
2.3.2 X-射线衍射（XRD）的测试 10
2.3.3催化剂的活性评价 11
3结果与讨论 13
3.1 催化剂的活性评价分析 13
3.1.1 不同CuxCo1-x含量的CuxCo1-x/Ce0.6Zr0.4O2催化剂的CO活性评价 13
3.2 催化剂的XRD分析 15
3.2.1 不同CuO含量的CuO/CeO2催化剂的XRD分析 15
3.3 催化剂的H2-TPR分析 16
3.3.1 不同CuxCo1-x含量的CuxCo1-x/Ce0.6Zr0.4O2催化剂的H2-TPR分析 16
致谢 21
参考文献 22
1绪论
1.1 开题依据
当今，一氧化碳作为主要的空气污染物，主要来自汽车尾气排放和其他化石燃料的燃烧。一氧化碳在空气中通过消耗臭氧或其中间体光氧化为二氧化碳，这一过程将会影响到臭氧层的形成，而臭氧层对保护地球生命体免于紫外线辐射造成的伤害有很大的作用。因此低温消除一氧化碳对环境保护有很重要的意义。近些年来，CeO2由于其高的存储一释放氧的能力和良好的低温还原能力而受到了广泛的关注。在CeO2中掺杂二价或三价离子能增加其空位氧的浓度和提高其热稳定性。近年来科研人员对CuO/CeO2催化剂的研究比较多。有研究表明，Co加入到贵金属催化剂(Pt/SiO2，Au/SiO2)中可以提高其催化活性。汽车排气产生的污染问题在当今社会受到了广泛重视，CO是汽车尾气的一种主要成分，用催化氧化的方法对其进行治理是消除CO污染的有效途径。CuO/CeO2催化剂由于价廉而又具有较高的CO氧化催化活性，成为近期的一个研究热点。由于在行驶过程中，汽车排气口的温度有时可高达800-900℃，这就要求催化剂能够承受高温的考验。然而研究表明，CeO2在较高的温度下容易发生烧结而降低催化剂的活性，为此，人们在CeO2中加入第二种氧化物使其生成复合氧化物来提高CeO2的热稳定性。近年来，铈锆复合氧化物的研究引起了科研人员极大的关注，因为Zr的加入能够提高催化剂的氧储存能力、氧化还原能力和热稳定性。Cu-Ce-Zr-O催化剂体系的研究不仅具有重要的学术意义，而且具有重大的实用价值。