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摘要微生物燃料电池（MFC）由于具有原料广泛、资源利用率高、无污染等优异的性能而备受关注。目前制约MFC 发展的瓶颈问题在于寻找一种廉价、持久、高效能的氧还原反应（ORR）阴极催化剂。本文首先用氟化铵（NH4F）和化学改性的炭黑（XC-72）通过简单热解方法合成了氟掺杂炭黑（XC-72-F），然后通过一步水热法合成了氮、氟共掺杂炭黑（XC-72-F-N）。通过电化学测试发现，在中性介质中 XC-72-F-N 的电压值为-0.17 V，比 XC-72-F （-0.20 V） 具有更高的电化学活性， 且 XC-72-F-N 遵循四电子途径， 而 XC-72-F遵循二电子和四电子共存途径。 通过表征分析发现， XC-72-F 和 XC-72-F-N 都是微孔结构，均具有较大的比表面积（328 m2/g 和 206 m2/g），良好的抗毒性和长期运行稳定性。XC-72-F-N电催化性能可以与商业Pt/C相比，实验结果为 MFC 阴极催化剂的发展提供新的思路。26030
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毕业论文关键词 炭黑 氟掺杂 共掺杂 阴极催化剂 氧还原反应 微生物燃料电池
Title Effects of fluorine-doped nano-carbon materials as cathode catalysts for oxygen reduction reaction
Abstract
Fuel cells (FCs) are attractive as energy conversion devices due to clean and
sustainable performance. One of the key bottlenecks for the industrial development
of FCs is looking for an alternative electrocatalyst which is inexpensive,
sustainable, and high-performance for oxygen reduction reactions (ORR). In this
work, fluorine (F)-doped carbon blacks (XC-72-F) was synthesized by simple
pyrolysis of NH4F and XC-72 chemically modified by HNO3. In addition, nitrogen,
fluorine (N,F) co-doped carbon blacks (XC-72-F-N) was facilely prepared by
one-step hydrothermal method. The XC-72-F-N presents excellent ORR activity with
higher potential of -0.17 V than XC-72-F (-0.20 V) in neutral medium. The XC-72-F-N
shows a quasi four-electron pathway of ORR, however, XC-72-F shows the coexistence
of two- and direct four-electron reduction of O2. XC-72-F and XC-72-F-N have high
specific surface areas of 328 m2/g and 206 m2/g and micropores structure, superior
methanol, Na2S-tolerance and long-term operation stability. The
electrocatalytic properties of XC-72-F-N can be compared with Pt/C and brings
new prospects for the development of cathode catalyst.
Keywords carbon black fluorine-doped co-doped cathode catalyst oxygen
reduction reaction microbial fuel cell
目 次
1 绪论 1
1.1 课题背景和研究意义. 1
1.2 国内外的研究现状. 1
1.3 微生物燃料电池. 3
1.4 本论文的选题依据和研究内容. 4
2 氟掺杂 XC-72 作为 ORR催化剂. 6
2.1 实验部分. 6
2.2 结果与讨论. 7
2.3 本章小结. 8
3 不同比例下氟掺杂 XC-72 作为ORR催化剂. 9
3.1 实验部分. 9
3.2 结果与讨论. 9
3.3 本章小结. 10
4 氟掺杂 GO 和 CNTs 作为 ORR催化剂.12
4.1 实验部分. 12
4.2 结果与讨论. 13
4.3 本章小结. 14
5 氮,氟共掺杂 XC-72 作为 ORR催化剂 15
5.1 实验部分. 15
5.2 结果与讨论. 17
5.3 本章小结. 23
6 MnCo2O4负载催化剂25
6.1 实验部分. 25
6.2 结果与讨论. 26
6.3 本章小结. 27
7 氟掺杂介孔碳材料作为ORR 催化剂28
7.1 实验部分. 28
7.2 结果与讨论. 29
7.3 本章小结. 29
8 催化剂用于微生物燃料电池产电 30
8.1 MFC 的性能指标30
8.2 催化剂的 MFC 测试.30
8.3 测试结果分析. 33
8.4 本章小结. 34
结 论 35
展 望 37
创 新 点 37
致 谢 38
参 考 文 献 391 绪论
1.1 课题背景和研究意义
由于经济蓬勃发展、生活水平日渐提高、消费水平增加与环境污染的尖锐矛盾，能源供