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    1.1.2  金属氧氮化物反射机理研究
    关于金属氧氮化物为什么具有良好的反射性能,可从四个方面来表述。
    首先,对于金属氧氮化物LaTiO2N的前驱体金属氧化物La2Ti2O7来说,它是钙钛矿型复合氧化物,其结构是A2B2O7型,La2Ti2O7的结构示意图如图1.1所示。
     La2Ti2O7结构示意图
    图1.1  La2Ti2O7结构示意图
    上图图1.1中左为层状化合物单包结构示意图,而右是La2Ti2O7的立体结构示意图。由这个示意图可以看出,每个层状立体结构是由八个单包叠合而成的,每一层由四个TiO6八面体构成,而TiO6的连接是由共用氧原子连接在一起的,在这些层状结构中有很多缝隙,这些缝隙的填充是由三价镧离子来填充的,所有的这些物质组成了层状结构,而层状结构中Ti-O-Ti的键角基本接近于180°,正是因为这种特殊的结构,电子与空穴更不容易复合,更容易反射光。
    其次,LaTiO2N的原理结构如图1.2所示。和ABO3(A,B:金属阳离子)的钙钛矿氧化物一样,这种砖色-深棕色氧氮化物也是这种结构,组成了TiOxNy八面体(x+y=6).  
                               
    图1.2  LaTiO2N结构原理图
    其三,根据电荷转移跃迁理论,一般说来,配合物的金属中心离子(M)是电子接受体是因为具有正电荷中心,配位体(L)具有负电荷中心是电子给予体是因为具有负电荷中心,当有辐射能量给予到化合物上时,配位体的电子轨道上的一个电子就会跃迁到金属离子的电子轨道上。LaTiO2N在可见光辐照下,适当的供给试剂的存在下可以通过能隙变化完成氧化水成O2或降低H+成为 H2,这表明在可见光驱动下,LaTiO2N是具有氧化潜力的材料[7]。
    最后,从微观角度来看,在固体金属内部,是由金属原子或正离子构成其晶格结点上的粒子,而由于构成这些粒子的金属原子的价电子电离能较低,当受到外界环境的影响时,金属原子中的价电子就会脱离原子在晶格中自由运动,这些价电子我们称它为自由电子。而金属整体的形成正是因为这些自由电子将金属原子及离子联系在一起。而这种联系在一起的作用力我们称它为金属键,而正是因为金属键的作用,使得金属氧氮化物能够具有反射光能力。
    1.1.3  金属氧氮化物合成影响因素分析
    在金属氧氮化物的合成过程中,会有很多不定因素影响实验结果,对于本论文主要研究的LaTiO2N来说,会有很多影响因素。
    在前驱体的制备中,我们选用了两种不同的方法,分别是溶胶凝胶法和模板法,这两种方法的合成工艺不一样,会导致最终在合成金属氧氮化物上会有差异,例如,近年来有研究发现,对于同一种钙钛矿型光催化剂LaFeO3[8],采用不同的制备方法会显示不同的光催化活性,催化结果表明,催化剂催化活性最高的是柠檬酸配合法,活性最低的是研磨法,中间的是共沉淀法。这正说明了钙钛矿型光催化剂的催化活性会因为反应条件的不同而不同。
    对于同一种方法来说,实验条件的控制也会是影响合成的因素,例如实验过程中用氨水调节PH,使PH在7-8之间,因为实验需要,在合成前驱体的过程中,对于在配好的溶液完全搅拌溶解后通过氨水来调节PH值,使PH值在7-8之间,而具体滴加氨水的量没有严格规定,所以,PH值的不同也会导致在合成金属氧氮化物上会有不同。另外,对于LaTiO2N的前驱体制备来说,前驱体的得到需要经过在马弗炉中高温煅烧的过程,煅烧时间和煅烧温度的控制也会是一个重要的影响因素,最后,前驱体需要在管式炉中氨解,通入氨气的速率也会影响LaTiO2N的合成。以上这些因素都会影响氧氮化物的合成。
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