均苯三甲酸为沉淀剂的多孔CexZr1-xO2固溶体的制备掺杂及其氧化NO性能研究

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摘要采用均苯三甲酸这一结构比较规整的芳香羧酸作为沉淀剂，对CexZr1-xO2的结构进行优化，使其具有多孔结构，增加其孔容积及比表面积。再将Cr元素用浸渍法负载在制备好的CexZr1-xO2上，并将制备好的催化剂应用于NOX的脱除研究。本课题研究了不同铈锆比（Ce/Zr）、不同Cr负载量以及采用一步法和分步法制备的催化剂对NO催化氧化转化率的影响。对所制备的催化剂进行了XRD、BET、Raman、NO-TPD、UV-Vis等表征。研究结果表明采用分步法制备的Ce/Zr=1:4，Cr负载量为10%的催化剂活性最高。当反应温度为350℃，转化率接近36.28%。64164

关键词： NO 催化氧化铈锆固溶体 Cr 均苯三甲酸

毕业论文外文摘要

Title The study on the preparation, doping and its catalytic oxidation of NO over porous CexZr1-xO2 with trimesic acid as a precipitant

Abstract The trimesic acid was used as a precipitant for its neated structure to optimize the structure of CexZr1-xO2, aiming to generate the porous structure of the catalysts, thus increasing the pore volume and the specific surface area. Cr species were then supported on the as-prepared CexZr1-xO2 via the impregnation method. The prepared catalysts were tested to study the removal of NO by SCO way. The influences of various Ce/Zr, different Cr loading and the preparation method on the performance of NO oxidation were investigated. Moreover, the prepared catalysts were characterized by XRD, BET, Raman, NO-TPD and UV-vis. the results indicated that the catalyst with the Ce/Zr=1:4, 10% Cr loading in mass via the fractional step method exhibited the highest catalytic activity, which achieved about 36.28% percent conversion at 350℃.

Keywords NO catalytic oxidation ceria-zirconia solid solution Cr trimesic acid

1 绪论 1

1.1 课题研究背景 1

1.2 SCO技术应用于NOX控制 3

1.3 铈锆固溶体催化剂的研究 3

1.4 论文的研究内容 4

2 催化剂的制备与表征 6

2.1 催化剂的制备 6

2.2 催化剂的表征手段 6

2.3 催化剂的活性评价 9

3 活性评价与表征分析 11

3.1 铈锆最佳配比的确定 11

3.2 Cr最佳负载量的确定 16

3.3 制备方法的确定 20

3.4 实验的创新点 27

结论 28

致谢 29

参考文献 30

1 绪论

目前，我国能源消耗快速增大，尤其在火电厂中NOX排放量不断上升，其酸雨类型从硫酸型已转变为硫酸硝酸复合型。据统计全球每年排入到大气的NOX总量达5000Wt，并且还在持续增长中。研究与治理NOX成已经成为国际环保领域的主要方向，也是我国“十二五”期间需要降低排放量的主要污染物之一。

1.1 课题研究背景

1.1.1 NOX的排放现状

氮氧化物是大气中主要的气态污染物之一。氮氧化物包括：氧化亚氮(N2O)、一氧化氮(NO)、二氧化氮(NO2)、三氧化二氮(N2O3)、四氧化二氮(N2O4)和五氧化二氮(N2O5)等。N2O、NO和NO2是大气中含量比较高的氮氧化物。其中，大气中主要的氮氧化物是NO和NO2，以NOX表示。大气中的NOX主要来源是两个方面：(1)自然源；(2)人为源。人为源NOX绝大部分是燃烧过程所产生的。燃烧源进一步可以分成固定燃烧源与流动燃烧源。目前，最主要的固定燃烧源是火电厂，最主要的流动燃烧源是机动车辆。城市大气中的NOX一般汽车等流动燃烧源的排放占2/3，固定燃烧源的排放占1/3。无论是流动燃烧源还是固定燃烧源,燃烧产生的NOX主要是NO，占90%以上；NO2的数量仅占5% ~10%。目前，我国的NOX的排放量仅次于世界第一大NOX排放国即美国。改革开放以来,我国社会经济迅速发展，随之而来的是不能避免的环境问题，尤其是SO2和NOX的排放。NOX排放总量从1980年的468Wt增加到2000年的1177Wt，年增长率为4.6%；到2004年又增长至1600Wt，年增长率高达10.6%。随着中国人口的持续增长、国民经济的快速发展和城市化进程的不断加快，未来30年中国NOX排放量的趋势将持续增长。如果不进一步采取有效的控制措施，到2020年和2030年，中国NOX排放总量将分别达到2363Wt~2914Wt和3154Wt~4296Wt。预测到2020年前后我国将超过美国成为世界第一大NOX排放国，如此巨大的排放量将给公众健康和生态环境带来灾难性的后果[1]。