均苯三甲酸为沉淀剂的多孔CexZr1-xO2固溶体的制备掺杂及其氧化NO性能研究(3)

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1.2.2 SCO技术的应用

SCR技术的弊端促使人们发展新的脱硝技术，催化氧化法(SCO)应运而生。这类NOX脱除方法涉及一个重要的步骤，将NO转化为NO2。这是因为NOX脱除时NO2比NO具有更高的活性。而且，据文献报道，NO基本不溶于水，因而不易被吸收，但能将烟气中部分NO氧化为NO2，使NOX的氧化度(NO2/NOX)达50%~60%，这时相当于吸收等分子的NO和NO2（即相当于吸收N2O3，N2O3在水中有较大的溶解度），因而NOX的吸收率最高。NO能被空气中的O2氧化成NO2，但是烟气中的NO浓度很低，不易被空气氧化。因此，如能将NO选择性催化氧化为NO2，对于类脱氮方法都将是一项重要的贡献。论文网

催化氧化法(SCO)是在催化剂的作用下，先将烟气中的NO部分地氧化为NO2，再用湿法脱硫剂(如石灰、氢氧化钠、碳酸钠和氨水等)吸收。该方法优势在于：(1)可以在不消耗NH3的条件下实现湿法一步同时脱硫脱氮；(2)无二次污染；(3)将污染源NOX转化成有用的氮肥，一举两得。

1.3 铈锆固溶体催化剂的研究

1.3.1 选择CexZr1-xO2作为催化剂主体的原因

催化氧化法(SCO)受到人们的广泛关注。然而，具有高活性的、能同时抗SO2和H2O毒化的催化氧化NO催化剂尚未研制成功。从已报道研究的催化剂来看，贵金属(Pt、Pd、Au)催化剂的转化率较高，300℃时转化率接近90%[20-21]。但是我国贵金属资源相对匮乏且造价昂贵，难以应用于工业化。而以过渡金属为活性主体的催化剂也显示出了较高的活性，同时，将各类稀土金属应用于催化领域已有大量报道，其中以La、Ce应用较多。

在目前的研究中，也有人利用铈锆固溶体(CexZr1-xO2)催化剂，研究了催化剂性能对NO催化氧化转化率的影响。Murota等在1993年首次报道了ZrO2对CeO2贮氧性能的促进作用，贮氧材料的还原温度从1100K降至900K。Ozawa等在1993年首次报道了含CexZr1-xO2的三效催化剂具有较高的催化活性。

二氧化铈由于其良好的储氧/释放氧性能(OSC)和氧化还原性质(Ce4+/Ce3+)而被广泛应用到三效催化剂中催化消除CO、NO、、HC等分子污染物，其优良的催化性能已显示出十分诱人的前景。但是单纯的CeO2的热稳定性较差，高温下容易烧结聚集，烧结会使CeO2的利用率大大降低，使得单一CeO2在实际应用中受到很大的限制。在CeO2，中掺杂Zr4+ 形成的铈锆氧化物固溶体(CexZr1-xO2)，改善了CeO2的体相特性，具有高的贮氧能力和良好的热稳定性，是目前催化剂领域的研究热点之一。

1.3.2 均苯三甲酸为沉淀剂的原因

目前文献中报道大都是用柠檬酸为络合剂的溶胶-凝胶法制催化剂，柠檬酸一个为长链结构，容易扭转变形，属于柔性配体。从而我们想选择均苯三甲酸这类刚性配体代替柠檬酸作为沉淀剂来制备催化剂。均苯三甲酸作为沉淀剂同时也具有络合作用。均苯三甲酸属于平面对称结构，作为配体可以固定铈锆的相对位置，对CexZr1-xO2的结构进行优化，使其具有多孔结构，增加其孔容积及比表面积。这也是我们选择均苯三甲酸为沉淀剂的主要目的。

1.4 论文的研究内容

1.4.1 催化剂配方的研究思路

实验的基础为在CeO2中掺杂Zr4+形成的铈锆氧化物固溶体，因此首先需要确定Ce/Zr，进一步确定Cr的掺杂量，确定催化剂配方。在此基础上再对比分步法和一步法进行对比，最后确定制备方法。文献综述

1.4.2 论文研究内容

以均苯三甲酸为沉淀剂，制备不同催化剂并测定催化剂活性，同时应用X射线衍射(XRD)、比表面积分析(BET）、程序升温脱附(TPD)、固体紫外(UV-vis)、拉曼光谱(Raman)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)各种表征实验对活性结果进行分析验证。首先考察了不同Ce/Zr比和Cr负载量对催化剂性能的影响，确定最佳的催化剂配方。再进一步考察一步法和分步法制备催化剂对催化剂性能的影响，确定最佳制备方法。