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    载流子在温度梯度和电场作用下的输运过程可以用玻尔兹曼方程来描述。建立并求解这个方程,就能导出与温差电现象有关的几个输运系数。然而,严格求解玻尔兹曼方程,需要知道外场下具体的分布函数及其变化规律,要研究碰撞过程,实际处理较为困难,通常多采用弛豫时间近似来描述晶体中的散射过程,使问题得到简化。在三个温差电传输系数中,Seebeck系数和电导率强烈地依赖于费米能级,而费米能级则取决于载流子浓度、载流子有效质量和温度。而k 为热传导性能,k = kl +ke(kl 、ke 分别为声子和载流子对热导率的贡献),对半导体,一般情况下,kl,ke主要与晶格振动有关。因此,功率因子(Power factor)S2/ρ主要取决于材料的电子结构和载流子传输性能,与电性能相关。其中,材料的Seebeek系数跟费米能级、散射因子、状态密度、载流子浓度等物理量有关;材料的电导率跟散射因子、驰豫时间、有效质量和费米能级等材料基本物理量有关。

        导带电子结构以及电子输运对填充原子并不敏感是n型CoSb3材料电输运的一个基本特征,其物理上的原因仍然来自于CoSb3的相对较大的晶格孔洞,从而填充原子与Sb 之间的轨道直接耦合较弱。

    n型方钴矿材料中填充原子对导带底能带结构影响较小,不同类型填充原子不改变以电子-声子散射为主导的载流子输运机制,但可以提供不同数目的载流子而优化载流子浓度使得整个系统达到最优的电输运性能,与填充原子种类,以及单填充或者多填充关系不大;只要填充原子的填充量使其载流子浓度达到一定合适范围,电输运性能就可以得到优化,并且在高温下不同系统达到最优的电输运性能时,其功率因子相差不是很大。考虑到填充原子具有+1价+2价与+3价或更高,我们可以归纳出n型填充CoSb3电输运性能优化的基本原则为:通过组合不同价态的填充原子,将系统的载流子浓度调控在最佳浓度附近。来!自~751论-文|网www.751com.cn

    1.6 声子输运的基本特征与热输运性能调控

    热电性能优化的另一个关键问题是热输运性能的优化, 核心是调控基于声子传热的晶格热导率, 主要方法是通过引入各种不同尺度的缺陷, 包括原子尺度缺陷, 如替位、反位等, 微米甚至纳米尺度的析出物, 各种界面等, 这些缺陷形成声子散射中心而降低热导。理论上, 由于可以传热的声子模式包含了所有各个频率的声子, 特别是低频长波声子, 声子热输运的调控是不可能通过一种单一缺陷完成的, 通常需要引入多种不同的缺陷并存的复合散射机制, 特定的缺陷可以有效散射一定频率范围的传热声子,例如替位原子(包括固溶杂质)主要散射较高频率的声子, 界面则可以散射较低频率的声子。

    低温下的声子输运主要是晶界散射的作用,中高温下主要是各种点缺陷散射以及填充原子引起的共振散射的作用,高温下主要是声子-声子之间的Umklapp过程等。声子在实际晶体中运动时,会受到各种机制的散射,如与其它声子的碰撞即声子-声子散射,晶界散射,杂质散射及载流子对声子的散射等等,使得声子热导率远低于理想晶体的声子热导率。声子与声子的散射在温度高于德拜温度时迅速增强,故要想通过增强声子间散射以减少声子热导率就应设法降低材料的德拜温度。在低温下,线或面缺陷对低频长波声子的散射较大,因此增加位错晶界密度,可降低声子热导率;而在高温下,点缺陷对高频短波声子的散射较大,所以通过固溶合金引入点缺陷,可降低材料的声子热导率。合金系统的晶格热导率的下降,很大部分就是利用合金产生的点缺陷对高频声子的散射造成的。另一方面,晶粒尺寸大小对声子热导率也有很大的影响。随着晶粒细化,由于材料晶界密度增加,晶界对高频声子产生的散射增强,从而使晶界散射能在较高温度下起主导作用

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