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    1.4.2  CuO-CeO2催化特性
    毛东森等[34]采用固相化学反应法制备了一系列CuO-CeO催化剂,并用x射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2一TPR)和氮吸附等技术对样品进行了表征,利用微反一色谱装置考察了其催化一氧化碳低温氧化反应的活性。研究了氧化铜含量和催化剂焙烧温度对CuO-CeO2催化活性的影响。结果表明,随着氧化铜含量的增加,CuO-CeO2 的催化活性提高,至不小于15%时达到稳定;随焙烧温度的升高,CuO-CeO2 的催化活性先提高,至650 oC时达到最大,之后又降低。CuO-CeO2 的催化活性与其CuO的还原性之间有较好的对应关系。
    CuO-CeO2对C0低温氧化反应具有高的催化活性表明CuO和CeO2之间存在着协同效应,且两者之间的相互作用对其催化活性有显著的影响。研究表明,不同的制备方法会导致CuO和CeO2之问的作用机制不同。从而影响CuO-CeO2的催化活性。
    对于在500 oC焙烧的样品。随着CuO含量的升高,催化剂的比表面积逐渐增大,至15%时基本不变。
    研究表明,CuO—CeO2催化一氧化碳氧化反应的活性与其氧化铜的还原性密切相关。催化剂中的氧化铜越容易还原,则氧化铜越容易和一氧化碳反应生成二氧化碳,催化活性越高。对于不同焙烧温度下制备的CuO- CeO2催化剂,当焙烧温度由500 oC升高到650 oC时,其氧化铜的还原温度显著降低。表明其还原性明显增强,故催化剂的活性也相应地大幅度提高。当焙烧温度进一步升高到800℃时,催化剂中Cu0的还原性明显变差,故催化剂的活性也相应地减弱。
    总结:Au,CuO,PdO等对一氧化碳的催化氧化都有一定的效果,通过优化催化剂的制备方法和选择合适的助剂,也能实现一氧化碳的低温氧化良好性能。为研究四氧化三钴的催化机理和制备方法提供了很好借鉴。
    1.5  结论
    通过上述文献可以看出,四氧化三钴对低温催化氧化一氧化碳展示了良好的活性。而助剂的加入能改善催化剂的性能,比如增加了催化剂的比表面积,增强催化剂的抗水性。有的助剂和催化剂之间相互作用能够产生出更好的催化效果。
    1.6  本课题研究目的和意义
    一氧化碳是一种无色、无、易燃、易爆的有毒有害气体。烷烃类的不完全燃烧,矿井中的气体和家用煤气灶的排放气等,均含有大量的一氧化碳。在一般条件下,一氧化碳氧化脱除需要的温度高,能耗大,而且还可能发生爆炸事故。因此研究低温一氧化碳催化氧化更具有实际意义[35]。一氧化碳的低温氧化在空气净化器、一氧化碳气体传感器、封闭式一循环一氧化碳激光器、一氧化碳防毒面具以及密闭系统内一氧化碳的消除、燃料电池中富氢气氛下一氧化碳的选择性消除等方面都具有较高的实用价值[36-39],可见一氧化碳的低温氧化涉及工业、军事、环保以及人类生活的多方面。因此实现低温下一氧化碳氧化成为多年来催化研究的热点问题之一。
    目前用于一氧化碳低温氧化的催化剂主要有单一或复合金属氧化物和负载在惰性或易还原的氧化物上的贵金属(Au、Pt、Pd等)催化剂。后者虽然活性较高,但成本相对较高且贵金属储量有限。因而针对非贵金属催化剂的研究逐渐受到人们的重视。
      四氧化三钴由于在低温下具有良好的活性,成为低温催化氧化一氧化碳的最佳选择之一。

    1.7  实验原理及方法
    通过并流共沉淀法来制备四氧化三钴催化剂体系。稀土助剂的引入通过共沉淀,浸渍以及表面沉积的方法,配合物的引入可以通过选用有机前躯体,或者在反应前通入带有不同配位体的气氛,对催化剂表面进行修饰。催化剂表面氧空穴的改变可以在反应前期通过改变催化剂在氮气气氛下的活化温度来制得。
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