无机-有机杂化材料在催化中的应用

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摘要：不同层次结构和多级孔结构的有机-无机杂化材料，如在其框架中修饰一种或多种功能化的催化活性位点，这种杂化材料就能够催化一锅合成或串联反应中的多步化学过程。研究表明，材料中的不同活性位在协同或连续反应中表现出与生物体多位点催化剂具有相似的作用。有关用于多相催化剂的杂化材料研究仍处一个起步阶段。如果能够成功地结合了有机和无机催化剂的性能，就可以获得非常有趣的实验结果。 59829

毕业论文关键词：杂化材料，多功能有机硅，催化

Abstract: Organic–inorganic hybrid materials with different levels of structure and porous hierarchy and one or several types of active sites in the framework can catalyze multistep chemical processes in a one-pot reactor system following a cascade of reaction events. It will show how the different active sites can act in a synergistic or in a consecutive way following a similar functionality model to biological multisite catalysts. Research on this subject for heterogeneous catalysts is still in the beginning stage and very interesting results can be expected if we are able to successfully combine the properties of organic and inorganic catalysts.

Keywords: Hybrid materials, multifunctional organosilica, catalysis

1 前言 3

2 有机-无机材料的制备方法 5

2.1 后嫁接法 5

2.2 共缩聚法 6

3 无序无机-有机硅杂化材料在催化中的应用 7

3.1 无序无机-有机硅杂化材料在酸碱催化中的应用 7

3.2 无序无机有机杂化材料在手性催化中的应用 10

4 有序杂化材料在催化中的应用 12

4.1 有序杂化材料在酸催化中的应用 12

4.2 有序杂化材料在碱催化中的应用 13

4.3 有序杂化材料在酸碱协同反应中的应用 14

结论 16

参考文献 17

致谢 20

1 前言

自然界已发展了酶催化剂去实现生物体内的更多选择性和特异性化学反应。在这些体系中，选择性是物种生存的关键因素。考虑到自然界利用酶催化剂的成功，受酶催化的激发，我们设计了催化剂，这就是目前所称的“由生物启发设计的催化剂”。从这个意义上说，在过去二十年中，主要研究是，源]自{751^*论\文}网·www.751com.cn/ 通过中心金属原子与特定的有机配体键合得到酶基本的活性中心，从而模拟酶的结构。而最近也有通过引入了活泼或前瞻性的无机组分与金属原子键合，模拟酶的结构[1]。基于这一思路，有关杂化材料模拟酶行为的研究是一个最有吸引力和急迫的主题。

通过自组装将不同有机与无机组分驱前体缩合，形成框架结构杂化材料，这样杂化材料具有一些独特的性质，可以作为一个先进材料应用于多个领域。在最近几年中，由于软溶胶-凝胶和自组装微乳过程，这样的杂化材料得到了巨大的发展。根据Sanchez和Ribot[2]的分类，这种杂化体系属于所谓的一级体系，这种体系主要由简单的有机分子或低聚体嵌入不同孔无机孔矩阵中形成的。但是，对于通过有机与无机部分之间强力连接形成的材料，需要引发结构性有机与无机片段的共价结合，形成纳米大小的尺度上的固体网络结构，从而形成二级材料。它们可以通过多种修饰应用于很多技术领域，如催化，气体吸附或分离，传感，磁学，光激发光以及药物运输等 [3]。