3.6 [Pd(C4H3N2O)2]n·3H2O的合成 12
3.6.1反应机理 13
3.6.2结果与讨论 13
3.7 Pd-MOF催化乙醇/水溶液中的偶联反应 13
3.7.1反应机理 13
3.7.2结果与讨论 13
3.8 Pd-MOF催化甲醇/水溶液中重氮盐的偶联反应 14
3.8.1反应机理 14
3.8.2结果与讨论 14
4产物表征 18
4.1 2-溴-1,4-对二苯甲酸甲酯的合成 18
4.2 2-氰-1,4-对二苯甲酸甲酯的合成 18
4.3 2-氰-1,4对二苯甲酸的合成 19
4.4 UiO-66-CN的合成 19
4.5 [Pd(C4H3N2O)2]n·3H2O合成 20
4.6 Pd-MOF催化乙醇/水溶液中的偶联反应 21
4.7 Pd-MOF催化甲醇/水溶液中重氮盐的偶联反应 21
5结论 22
致谢 24
参考文献 25
1.绪论
1.1 研究背景及选题依据
1.1.1 研究背景
在如今这个飞速变化的时代,许多的传统行业为了迎合并适应这个时代的特征而逐渐探寻并进入了一个自我更新完善的转型过程,通过不断地与其他学科进行联合应用产生了许多新的分支学科。其中配位化学就是传统经典学科无机化学中新兴的分支学科之一,由于该分支学科涉及到了化学中多个领域,与分析化学、物理化学、有机化学以及高分子化学彼此密切的配合着,并且随着行业间的互相合作及共同探索,已经使其在深度和广度上与原先的无机化学有着极大的差别,并因其涉及范围广而倍受关注[1]。
在当今科学就是发展生产力的大趋势下,每年都会有一批批的新型材料被研究发明出来,而其中多孔材料[2]作为一个热门领域也取得了许多新的突破和飞跃。多孔材料是一种固态化合物,其孔道结构(包括孔道大小、形态、孔壁的组成和性质以及维数)具有规则性,排列均匀。人们根据多孔材料的尺寸大小,进行了以下分类,即:微孔材料、介孔材料以及大孔材料。多孔材料有广泛的应用领域,比如石油加工、精细化工、日用品化工等。并且在目前的趋势下此类材料在高新技术应用领域的发展前景受人关注,学者们通过嫁接等方法定向合成许多具有特定功能与性质的复杂分子、配合物、金属有机化合物等[3-4]。
金属有机骨架材料(简称MOFs)则是学术界近十年来极为关注的一类材料,有关于这类材料也有不少的报道,诸如负载钯催化Suzuki反应,催化氧化加成和加氢还原等反应[5]。通过金属离子和有机配体连接形成聚合物,作为多孔材料的新成员,其独特的结构和性能被认为具有极大地开发空间,因此学者们开展了大量的研发工作,自20世纪90年代中期,第一代MOFs[6]被发明至今不断的改造与优化,同类的大量材料已经克服了第一代空隙率和化学稳定性的限制,呈现出多样化的发展空间,有些材料已经投入了商业化或工业化。通过修饰有机配体,可以对其骨架孔道的结构进行设计和改变。MOFs材料丰富的种类以及易于修饰更改的特性,都为新一代的材料研究提供了极大的上升空间[7]。源:自*751~·论,文'网·www.751com.cn/