Panov等人[21]通过实验研究提出:经过高温水热处理和高温焙烧后的沸石可有效地控制Fe物种团簇的形成,因此会导致催化剂中的活性位的增加,从而可提高沸石催化反应性能。Fe/ZSM-5分子筛作为催化剂经过高温焙烧处理或者水蒸汽处理后,分子筛骨架中的铁会从晶格中脱出,并在分子筛表面和微孔中形成团簇,从而形成了对N2O具有吸附作用α-氧活性位,并且α-氧会进一步与苯反应生成苯酚。
将Fe负载到ZSM-5上得到Fe/ZSM-5的方法很多,主要分为直接合成法和后处理法。直接合成法就是在合成过程中添加Fe物种直接合成Fe/ZSM-5分子筛。而后处理法是在已有沸石的基础上进行改性,主要有:湿离子交换法(wet ion-exchange,WIE)、固态离子交换法(solid-state ion-exchange,SIE)、升华法或化学蒸气相法(sublimation or chemical vapor deposition,CVD)。
1.4 本课题研究的内容
在介孔分子筛中引入其它金属或合金复合材料, 可以保证金属材料良好的分散性,使晶粒尺寸在纳米量级,因此具有很高的催化活性,金属基介孔分子筛复合材料在催化领域具有很好的发展前景。同时,可以保证金属粒子之间的耦合作用较弱,粒子与介孔固体壁界面有耦合效应等,使其呈现若干新的性能。
本课题的研究内容:
1. 采用水热合成法合成TS-1催化剂,探索减少TPAOH使用量从而经济合成TS-1催化剂的可行性。
2. 采用直接水热合成法合成Fe/ZSM-5分子筛,并在此基础上加入NaCl,KCl等盐类探索合成纳米级Fe/ZSM-5分子筛的可行性。
3. 利用合成的TS-1催化剂以三嵌段聚合物P123为模板剂合成具有核壳结构的TS-1@mesosilica二氧化硅核壳材料。
4. 利用合成的Fe/ZSM-5分子筛以TPAOH为模板剂合成具有核壳结构的Fe/ZSM-5@mesosilica二氧化硅核壳材料。
5. 对制得的TS-1催化剂进行破碎、压片。进行脱硝实验,测试其催化性。
2 实验
2.1 实验仪器与药品
2.1.1 实验药品
主要原料及化学试剂如表2.1所列。
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